UV-O3降解水中磺胺嘧啶的效能和機理研究.pdf

1、抗生素在預(yù)防和治療人類和動物疾病以及在養(yǎng)殖和農(nóng)業(yè)都得到了廣泛的應(yīng)用。然而由于不合理的使用，在環(huán)境介質(zhì)中，特別是水環(huán)境中不斷的檢測出了抗生素的存在。由于抗生素對人體以及生態(tài)環(huán)境存在著潛在的危害，因此，研究高效、經(jīng)濟的可用于去除水中抗生素的技術(shù)是非常必要的。
　　本文選取單獨臭氧工藝（O3）、單獨紫外工藝（UV）和紫外聯(lián)用臭氧工藝（UV/O3）對降解水中典型抗生素-磺胺嘧啶（SDZ）的降解效能進行了研究和對比，并且考察了關(guān)鍵因素對磺胺

2、嘧啶降解速率的影響。經(jīng)過10分鐘的反應(yīng)，O3能夠有效的去除水中的磺胺嘧啶，UV工藝對磺胺嘧啶的去除效果不是很理想。提高氣態(tài)臭氧濃度或者增加紫外強度會提高磺胺嘧啶的降解速率；增加磺胺嘧啶初始濃度會降低降解速率。溶液的pH值對O3工藝有著明顯的影響，一方面pH值會改變臭氧與磺胺嘧啶的作用方式；另一方面pH值會影響磺胺嘧啶的解離狀態(tài)從而影響其反應(yīng)活性。對于UV工藝，溶液pH值主要是改變了磺胺嘧啶的離解狀態(tài)進而改變了其光解活性。UV/O3工藝作

3、為一種典型的高級氧化工藝，與單獨工藝相比，不僅能夠更高效的去除水中的磺胺嘧啶，同時也體現(xiàn)了兩者協(xié)同作用。關(guān)鍵因素對UV/O3工藝降解磺胺嘧啶的作用規(guī)律與O3工藝相似。
　　采用密度泛函理論（DFT）對磺胺嘧啶的分子構(gòu)型進行了優(yōu)化，得到了各個原子的電荷分布，進一步通過計算得到了各個原子的Fukui函數(shù)值，從而確定了磺胺嘧啶分子可能發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的位點；采用液相色譜-質(zhì)譜/質(zhì)譜（UPLC-MS/MS）技術(shù)對3種處理方式下的樣品進行了檢測

4、，結(jié)合量子化學(xué)計算的反應(yīng)位點，確定了反應(yīng)過程中的中間產(chǎn)物，從而得到了磺胺嘧啶在三種處理方式下的降解途徑。O3工藝降解磺胺嘧啶主要是通過O3分子的直接作用，從而引起S-N鍵的斷裂和嘧啶環(huán)的開環(huán)反應(yīng)；UV降解磺胺嘧啶主要是通過紫外光的直接作用，檢測到了一種磺胺嘧啶的UV光降解產(chǎn)物，找到了一個磺胺嘧啶可能發(fā)生反應(yīng)的新的位置；在UV/O3工藝中，羥基自由基（·OH）發(fā)揮著重要的作用，檢測到了更多的中間產(chǎn)物，確定了磺胺嘧啶可能與·OH發(fā)生反應(yīng)的3