Fenton氧化降解水中磺胺類抗生素的研究.pdf

1、抗生素廣泛應(yīng)用于人類醫(yī)療、畜禽養(yǎng)殖和水產(chǎn)養(yǎng)殖中，未被利用的抗生素通過(guò)各種途徑進(jìn)入環(huán)境中，各個(gè)國(guó)家和地區(qū)各種環(huán)境中頻繁檢測(cè)出磺胺類抗生素?；前奉惪股貙儆谏镫y降解物質(zhì)，長(zhǎng)期在環(huán)境中殘留對(duì)人類健康和環(huán)境造成影響，引起人們的關(guān)注。因此，研究磺胺類抗生素有效的降解工藝及其降解機(jī)理具有重要意義。
　　 本研究以磺胺二甲基嘧啶(SMZ)、磺胺對(duì)甲氧嘧啶(SMT)、磺胺氯噠嗪(SCP)、磺胺甲噁唑(SMX)為研究對(duì)象，通過(guò)建立適合Fento

2、n反應(yīng)體系的目標(biāo)物前處理方法，優(yōu)化液相檢測(cè)條件，形成固相萃取(SPE)-液相色譜(HPLC)分析檢測(cè)方法。結(jié)果表明，SPE柱C18填料量為200mg，甲醇為洗脫溶劑，洗脫體積為9mL時(shí)，高低濃度Fenton基底加標(biāo)溶液，加標(biāo)回收率80～101％，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD)≤8％，達(dá)到分析檢測(cè)質(zhì)量控制要求。
　　 以混合態(tài)的4種磺胺(SMZ、SMT、SCP、SMX)為降解對(duì)象，系統(tǒng)考察了初始H2O2添加濃度、Fe2+添加濃度、pH值等

3、因素對(duì)4種磺胺的Fenton氧化效果的影響。結(jié)果表明，4種磺胺同時(shí)被完全降解的最佳Fenton氧化條件為:H2O2添加濃度為2.0mmol/L，F(xiàn)e2+添加濃度為0.10mmol/L，H2O2/Fe2+摩爾比為20，初始pH值3.0～3.5，反應(yīng)時(shí)間30min。動(dòng)力學(xué)模擬結(jié)果表明，4種磺胺的Fenton降解過(guò)程符合一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)。
　　 研究了SMZ和SMXFenton降解機(jī)理。液質(zhì)聯(lián)用儀(LC-MS/MS)檢測(cè)到6種SMZ降解

4、中間產(chǎn)物，質(zhì)荷比(m/z)分別為124、215、239、257、228、295，反應(yīng)30min時(shí)，SMZ中41％的S原子礦化為SO42-，20％的N原子礦化為NH4+，F(xiàn)enton反應(yīng)60min，總有機(jī)碳(TOC)去除率17.8％。SMZ可能的主要降解路徑為:(1)羥基化作用;(2)S-N鍵斷裂;(3)脫O=S=O鍵;LC/MS-MS檢測(cè)到3種SMX降解中間產(chǎn)物，m/z分別為196、286、268。SMX中57％的S原子礦化為SO42-