分子介質中強場激光動力學及X射線光譜學研究.pdf

1、山東師范大學博士學位論文分子介質中強場激光動力學及X射線光譜學研究姓名：劉紀彩申請學位級別：博士專業(yè)：原子與分子物理指導教師：王傳奎20090405山東師范大學博士學位論文間固定的分子，可以通過脈沖頻率調制或相位裁制來實現粒子數的完全反轉。分子的無序排布降低了介質的雙光子激發(fā)率，使得動態(tài)Stark效應不能得到完全的補償。由共振TPA體系的M礴後解，我們還得到了描述脈沖面積(能量流量)在傳播過程中演化的雙光子面積定理。雖然雙光子面積定理是

2、關于單色激光脈沖雙光子面積的演化規(guī)律，但是嚴格的數值計算結果表明，即使在伴有新的電場頻率成分產生的情況下，雙光子面積定理也能定性的解釋脈沖傳播的動力學性質，如脈沖的雙光子吸收光限幅效應。二、雙光子吸收光限幅效應我們分別對飛秒超短脈沖和微秒長脈沖激光在不同分子介質中傳播的雙光子吸收光限幅效應進行了研究。采用預估校正的時域有限差分法(FDTD)求解全波矢MaxwellB10ch方程組，我們對超短脈沖激光在有機分子介質4，4’二甲氨基二苯乙烯

3、中的共振TPA過程進行了模擬。數值計算結果表明體系主要發(fā)生一步TPA，在脈沖傳播過程中其光限幅行為可以用NRWA近似下的雙光子面積定理進行很好的描述。利用脈沖通過介質后光場強度透射率與入射光強的關系，我們對分子的動態(tài)TPA截面進行了初步計算，發(fā)現隨著脈沖持續(xù)時間的增加，體系發(fā)生兩步TPA的幾率增大，測得的分子動態(tài)TPA截面也不斷增大。當微秒時域內的長脈沖激光在介質中傳播且涉及到自旋三重態(tài)的兩步TPA過程時，利用體系的內部遲豫時間結構，可

4、以將體系分為快變和慢變兩個子體系?？焖龠t豫的各激發(fā)態(tài)將跟隨由基態(tài)及最低三重態(tài)組成的慢變子體系進行絕熱演化，因此對快變子體系采用絕熱近似，同時結合體系粒子數守恒律，可以將多能級體系的速率方程約化為只是關于基態(tài)粒子數演化的一個動力學方程。對入射脈沖，考慮光場橫向分布的不均勻性，我們利用C硼ckNicholson方法數值求解光場的傍軸波動方程。將上述理論應用于富勒烯C60，模擬結果表明，長脈沖在c60中的主要光限幅機制為單重態(tài)到單重態(tài)及三重態(tài)

5、到三重態(tài)之間的兩步TPA。體系粒子從基態(tài)向最低三重態(tài)的有效轉移速率隨入射脈沖強度的增加而加快。由于脈沖前沿及遠離光軸處光強較弱，粒子數轉移速率較慢，此時主要發(fā)生的是基態(tài)粒子的弱的線性吸收；相反，在脈沖主體和近光軸處由于較高的光場強度引起的快速粒子數轉移，體系發(fā)生兩步非線性TPA，光場被強烈吸收。因此由于介質吸收性質對光場強度的依賴性，透射脈沖會發(fā)生嚴重的形變。由于C60分子單重態(tài)及三重態(tài)單光子吸收截面的相對大小依賴于所用的激發(fā)波長，因此