強關聯(lián)Na-,x-CoO-,2-體系的低溫反常輸運與自旋相關散射研究.pdf

1、層狀金屬氧化物Na<,x>CoO<,2>體系由于其存在諸多有趣和復雜的物理現(xiàn)象，在強關聯(lián)物理機制研究上引起了人們極大的興趣，已成為近年來強關聯(lián)物理和材料科學的一個新興前沿領域。特別是在應用上，Na<,x>CoO<,2>體系是一種潛在的“電子晶體聲子玻璃”的熱電材料，即同時具備晶體的導電性和玻璃的熱導性。而且人們發(fā)現(xiàn)具有插水Na<,0.35>CoO<,2>·1.3H<,2>O化合物具有超導電性，其轉(zhuǎn)變溫度T<,c>=4.3 K，使得人們對

2、這類具有三角格子的Co氧化物具有極大興趣。這種新型超導材料已成為超導研究的熱點之一，是繼銅氧化物超導體之后的又一個由Mott絕緣體載流子摻雜產(chǎn)生的超導體。為了深入探索這種新材料的物性和超導機理，人們對Na<,x>CoO<,2>、Na<,0.35>CoO<,2>·1.3H<,2>O和一些相關材料進行了大量的理論和實驗研究，特別是由于電荷、軌道、自旋自由度之間的相互耦合和高的自旋極化特征，使得該體系表現(xiàn)出諸多奇異的物理性質(zhì)和豐富的物理內(nèi)涵，

3、涉及到強關聯(lián)和多體系統(tǒng)、金屬-絕緣(M-I)轉(zhuǎn)變等一系列凝聚態(tài)物理的基本問題。在這一研究領域中，對材料低溫輸運性質(zhì)的研究是諸多研究者關注的焦點，因為在低溫下熱擾動對材料各種物理特性的影響減小，低溫下的輸運性質(zhì)能夠直接地反映材料的本征物理行為。本文選取具有穩(wěn)定γ相結構的Na<,x>CoO<,2>母體以及磁性Mn離子摻雜的Na<,γ>Co<,1.x>Mn<,x>O<,2>(γ=0.7)為具體研究對象，對體系的結構和低溫反常輸運行為進行了系統(tǒng)

4、研究。全文共分六章，主要內(nèi)容為： 第一章綜述了強關聯(lián)氧化物Na<,x>CoO<,2>體系的研究進展，重點介紹了Na和Co位摻雜效應、低溫反常輸運及其可能的物理機制。就本論文研究工作的目的、意義和主要研究內(nèi)容進行了概括性的描述。 第二章闡述了實驗樣品的制備方法、結構表征、物性測量的方法和基本原理，主要包括電、磁輸運性質(zhì)和比熱性質(zhì)等測量結果。 第三章通過制備Na<,x>CoO<,2>(x=0.60～0.78)和Na<

5、,γ>Co<,1.x>Mn<,x>O<,2>(γ=0.7，x=0～0.1)系列樣品，研究了不同Na含量的γ相的樣品的結構和電輸運特性以及磁性Mn粒子替代Co位對母體的結構，電磁特性產(chǎn)生的影響。結果表明除了Na含量為0.78的樣品，各樣品的電阻率略微增加，這個化學配比附近較容易生成穩(wěn)定的Na<,0.7>CoO<,2>樣品。對于典型的Mn摻雜的γ相的樣品，實驗結果發(fā)現(xiàn)，由于Mn離子半徑大于Co離子半徑，CoO<,2>的面間距增加，晶胞參數(shù)a

6、基本不變，晶胞的體積相應增大。對于所有的測量樣品磁測量結果，在高溫區(qū)其磁化曲線幾乎不隨溫度變化，都趨向一個穩(wěn)定的值。而隨著溫度逐漸趨于2K．未摻雜的樣品，磁化強度有一個由于準二維的反鐵磁漲落引起微弱的增加，并且存在有不明顯的拐點，而對于所有的摻雜樣品，拐點消失，低溫區(qū)磁化曲線急劇上升。低溫區(qū)所有的摻雜樣品都滿足居里-外斯(Curie-Weiss)定律：樣品存在反鐵磁相互作用，隨著Mn摻雜量的增加這種反鐵磁相互關聯(lián)逐漸減小。隨著Mn摻雜量

7、的增加，樣品對低溫處的磁化影響尤為明顯。同時電輸運特性的結果表明樣品輸運特性尤其在低溫處對Mn摻雜非常敏感，x=0.03的摻雜量就可以導致樣品在低溫處發(fā)生金屬-半導體(M-SC)轉(zhuǎn)變。而在高溫處樣品的變化趨勢基本沒有變化。這些低溫物理特性的反常是有摻雜導致的，而磁性Mn離子在這里起著主要的作用，說明摻雜導致的M-SC轉(zhuǎn)變即低溫電阻最小與樣品的磁特性存在著關聯(lián)。該研究結果對Na<,x>CoO<,2>的低溫物性研究提供了一些實驗證據(jù)。

8、 第四章重點討論Na<,γ>Co<,1-x>Mn<,x>O<,2>(γ=0.7，x=0，0.03，0.07，0.1)體系的低溫電阻最小行為，對其中出現(xiàn)的電阻最小現(xiàn)象可能的物理機制進行深入的研究。首次用各種相互作用機制分析了這種強關聯(lián)Na<,γ>CoO<,2>體系里通過摻雜導致而成的低溫電阻最小。首先我們由磁測量的結果推測樣品的低溫電阻最小是由于Kondo散射引起的。繼而重點分析了Mn摻雜量為x=0.07的樣品。我們給出了在不同磁場下樣

9、品的物理性質(zhì)，結果發(fā)現(xiàn)磁場對樣品的低溫電阻上翹抑制并不十分明顯。實驗證明了樣品除了存在磁性摻雜導致的自旋相關散射以外，必定存在其他的物理機制?？紤]到Na<,γ>CoO<,2>屬于強關聯(lián)體系，我們用電子電子相互作用和Kondo散射對實驗結果進行了理論擬合，實驗和理論結果完全一致。同時對各擬合參數(shù)進行了分析。摻雜導致了電子一電子相互作用系數(shù)明顯增強，對樣品的低溫電阻最小起著重要的作用。證明了Na<,γ>Co<,1-x>Mn<,x>O<,2>

10、是一種“類近藤”氧化物且存在很強的電子一電子相互作用，且在低溫電阻最小的現(xiàn)象中起著重要的作用。該研究結果給Na<,γ>Co<,1-x>Mn<,x>O<,2>體系低溫電阻反常輸運提供一些實驗和理論的證據(jù)。 第五章主要給出了Na<,γ>Co<,1-x>Mn<,x>O<,2>(γ=0.7，x=0，0.03，0.05，0.07，0.1)系列樣品零場下的低溫比熱的研究結果。發(fā)現(xiàn)了在以前未摻雜母體中的在T=28K附近的低溫比熱峰。而摻雜導致

11、了這種尖峰的平滑，其原因可能是由于摻雜導致的磁漲落引起的。我們對樣品中各種產(chǎn)生比熱的可能機制進行了擬合，發(fā)現(xiàn)樣品的低溫比熱可以用電子，晶格，磁以及能級劈裂幾部分組成。摻雜對電子相互作用以及能級劈裂的比熱貢獻有明顯的變化，這與前文對多晶樣品的研究相一致。進一步說明了摻雜導致了樣品的無序，電子電子相互作用增強。反映了鈷氧化物強關聯(lián)電子特性的普遍特征，對強關聯(lián)Na<,x>CoO<,2>體系物理機制的理解具有重要作用。 第六章對本論文工