鈀和六鋁酸鹽催化劑的催化燃燒實驗研究.pdf

1、隨著化石能源開發(fā)利用引起的污染危害日益被人類所認識，使用環(huán)境危害程度低的替代燃料，開發(fā)低污染的能源生產技術是目前的研究熱點。與傳統(tǒng)燃燒方式相比，催化燃燒具有較高的燃燒效率，同時能夠顯著降低燃料燃燒過程中NOx、未燃盡碳氫化合物（UHC）、CO排放。因此，催化燃燒的相關研究正受到世界各國越來越廣泛的關注。深入研究催化燃燒反應機理，開發(fā)具有良好低溫起燃活性和高溫熱穩(wěn)定性的催化劑是催化燃燒的關鍵問題之一。 本文以負載型鈀和六鋁酸鹽兩類

2、催化劑為研究對象，從制備方法、表征分析及催化活性等方面進行了研究。 通過XRD、BET等方法對用La、Mn氧化物對氧化鋁載體進行改性制備的4種負載型鈀催化劑進行了表征分析。研究發(fā)現(xiàn)：0.5Pd/Al2O3催化劑以θ-Al2O3晶相為主，添加Mn的催化劑中Mn主要以Mn3O4的形式存在，添加La的催化劑中La以LaAlO3的形式存在。同時添加La、Mn的催化劑以六鋁酸鹽LaMnAl11O19為主相。La、Mn離子的引入使得催化劑的

3、孔洞在焙燒過程中被填充和閉合。 采用BET、XRD、TG、XPS等方法對浸漬法和共沉淀法制備的LaMnAl11O19六鋁酸鹽型催化劑進行了表征分析。1200℃焙燒后，催化劑形成了完整的六鋁酸鹽晶相。隨著焙燒溫度的升高，多孔性物質發(fā)生不同化合物顆粒間結合、小孔道閉合、致密化及孔粗化等過程，孔徑逐漸向大孔方向偏移。 通過對四種負載Pd的催化劑進行活性測試實驗，發(fā)現(xiàn)其對CO、H2和CH4的起燃順序為H2>CO>CH4. CO和

4、H2的T10和T90比較接近，可以認為同時起燃，且明顯低于CH4的轉化溫度。在低溫階段，Mn離子的存在對催化劑活性的提高起主要作用；高溫階段，La離子的存在提高了催化劑的高溫熱穩(wěn)定性，而Mn離子的存在則提高了其催化燃燒活性。 對用浸漬法和共沉淀法兩種方法制備的六鋁酸鹽LaMnAl11O19催化劑進行活性測試實驗，發(fā)現(xiàn)其對CO，H2和 CH4的催化氧化活性順序為CO>H2>CH4。在低溫階段，共沉淀法所得的催化劑活性優(yōu)于浸漬法，可