平行回火方法的開發(fā)與應(yīng)用.pdf

1、溶液中的成核過程有著非常重要的實(shí)際意義。對成核的研究不斷加深人們對自然的理解，并推動(dòng)科學(xué)技術(shù)的發(fā)展。由于涉及不同尺度上的物理和化學(xué)過程，成核的機(jī)理并不十分清楚。實(shí)驗(yàn)手段難以動(dòng)態(tài)地捕捉化學(xué)反應(yīng)的細(xì)節(jié)，計(jì)算機(jī)模擬則是探索微觀現(xiàn)象的有效方法。然而從第一性原理出發(fā)，直接模擬溫和條件下的化學(xué)反應(yīng)仍然是一個(gè)難題：能夠精確描述分子相互作用的模型是昂貴的，而化學(xué)反應(yīng)在微觀上是小概率事件，需要大量的計(jì)算才能找到具有統(tǒng)計(jì)意義的反應(yīng)路徑。因此需要開發(fā)更有效的

2、模型和采樣方法。本論文通過計(jì)算機(jī)模擬來研究沸石合成中的二氧化硅成核。首先借助高性能計(jì)算機(jī)，用ReaxFF反應(yīng)力場和副本交換分子動(dòng)力學(xué)方法模擬沸石合成的初期反應(yīng)，揭示了結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑在硅酸的聚集、分支和籠狀結(jié)構(gòu)形成中的作用，以及溫度對結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑與硅酸的作用強(qiáng)度、配位數(shù)和環(huán)大小的分布的影響。然后研究了相關(guān)的采樣方法。通過漸進(jìn)方差分析，發(fā)現(xiàn)平行回火方法的采樣效率同時(shí)由交換頻率和擴(kuò)展系綜的分布決定。進(jìn)而從無限快交換極限下的性質(zhì)出發(fā)，指出平行回火存在