一碳反應中Cu基催化劑的結構調變與催化性能調控研究.pdf

1、聲明尸明本人鄭重聲明：所呈交的學位論文，是本人在指導教師的指導下，獨立進行研究所取得的成果。除文中已經注明引用的內容外，本論文不包含其他個人或集體己經發(fā)表或撰寫過的科研成果。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體，均己在文中以明確方式標明。本聲明的法律責任由本人承擔。論文作者簽名：紐日飆緲乒尼關于學位論文使用權的說明本人完全了解太原理工大學有關保管、使用學位論文的規(guī)定，其中包括：①學校有權保管、并向有關部門送交學位論文的原件與復印件；②學

2、?？梢圆捎糜坝?、縮印或其它子復制手段復制并保存學位論文；⑧學?？稍试S學位論文被查閱或借閱；④學?？梢詫W術交流為目的，復制贈送和交換學位論文；⑤學?？梢怨紝W位論文的全部或部分內容(保密學位論文在解密后遵守此規(guī)定)。作者簽名：二至!壟日期：絲絲乏絲導師簽名：日期：a卅—3—ljz太原理丁人學博士研究生學位論文型Cu基催化劑篩選、改性和設計的實驗線索，豐富了一碳化學反應的催化基礎理論。主要結論如下：1Cu基催化劑上C02加氫合成甲醇反應中，

3、可以通過第二金屬摻雜、載體選擇和活性組分結構大小這3種方式調變Cu基催化劑結構，實現對催化劑活性、選擇性和穩(wěn)定性的調控；Cu基催化劑上C02加氫合成甲醇反應主要包括經CO和HCOO兩類中間體的3條反應路徑。本文計算篩選得到的羥基化負載型PdCu／yA1203雙金屬催化劑是C02加氫合成甲醇較適宜的催化劑，能夠高活性、高選擇性地生成甲醇，且該催化劑穩(wěn)定性較高。2Cu基催化劑上合成氣合成乙醇反應中，需要引入甲烷，通過具有全新反應機理的甲烷合

4、成氣合成乙醇反應路線，以實現合成乙醇的反應過程中關鍵控制步驟的改變，進而有效地通過催化劑的結構調變實現對催化劑活性和選擇性的調控。本文計算篩選得到的第二金屬Rh摻雜調變的RhCu雙金屬催化劑是適宜于甲烷一合成氣合成乙醇反應的高效催化劑，對甲烷合成氣合成乙醇反應顯示了高活性和高選擇性；其中，第二金屬摻雜調變的雙金屬Cu基催化劑對CO較強的吸附能力和具有CH4解離生成CH3較高的催化活性，是決定雙金屬Cu基催化劑對甲烷。合成氣合成乙醇反應具