三維有序介孔CeO2基納米催化材料的結(jié)構(gòu)調(diào)控及催化CO氧化性能研究.pdf

1、CO氧化反應(yīng)在許多應(yīng)用領(lǐng)域是非常重要的一部反應(yīng)，主要包括空氣凈化和污染控制設(shè)備、汽車尾氣排放控制和PEM燃料電池、氫閉合循環(huán)、二氧化碳激光和CO氣體傳感器等，密閉環(huán)境中，微量CO會對人體產(chǎn)生極大影響。采用催化氧化法是消除CO最有效手段，因此開發(fā)高活性、高穩(wěn)定性催化劑是關(guān)鍵。自從引入nanocasting復(fù)制法，很多人都致力于制備有序的介孔金屬氧化物，與普通金屬氧化物相比這些催化劑具有高的比表面積和發(fā)達的孔道結(jié)構(gòu)，可以作為CO催化氧化的高

2、效催化劑的載體或者自身作為催化劑。因此研究孔道結(jié)構(gòu)對介孔金屬氧化物催化劑催化活性的影響有著重要的理論價值和實用價值。
　　本論文通過調(diào)節(jié)KIT-6合成條件來控制KIT-6的孔道結(jié)構(gòu)，并以其為硬模板，采用納米復(fù)制(nanocasting)技術(shù)，制備孔道結(jié)構(gòu)可控的3DOM CeCuOx催化劑及調(diào)節(jié)焙燒溫度制備出一系列不同孔道結(jié)構(gòu)的的3DOM CeCuOx催化劑。利用XRD，BET，TEM，H2-TPR，XPS等表征技術(shù)，研究KIT-6

3、分子篩的孔道結(jié)構(gòu)變化對3DOM CeCuOx催化劑的結(jié)構(gòu)特性的影響及焙燒溫度對3DOM CeCuOx催化劑結(jié)構(gòu)的影響，以及對CO催化活性的影響，探究CO催化氧化反應(yīng)機理，建立三維有序介孔金屬氧化物孔道結(jié)構(gòu)—表面吸附氧濃度—催化劑活性的關(guān)系。本文主要開展了以下兩個方面的工作：
　　（1）利用水熱法通過調(diào)節(jié)KIT-6分子篩水熱合成時間合成不同孔徑結(jié)構(gòu)的三維有序介孔分子篩KIT-6，然后以KIT-6為硬模板，用納米復(fù)制技術(shù)制備了有序介孔

4、3DOM CeCuOx，通過表征分析，KIT-6分子篩水熱合成時間對CeCuOx孔道結(jié)構(gòu)的影響，進而研究了其對CO催化氧化活性的影響。這一研究結(jié)果表明KIT-6的合成時間是24h時，催化劑的CO催化活性最高。CeCu20-KIT-6-24擁有大的孔體積、小的晶粒尺寸，并且擁有三維介孔孔道。大的孔體積和小的晶粒尺寸能夠增加更多的表面活性位，三維介孔孔道更有利于活性組分的分散以及反應(yīng)物的吸附和產(chǎn)物的擴散。
　?。?）在三維有序介孔分子

5、篩KIT-6水熱時間24h的基礎(chǔ)上，采用KIT-6-24為硬模板，通過改變焙燒溫度來控制3DOM CeCuOx的孔結(jié)構(gòu)，考察孔結(jié)構(gòu)對催化劑性能的影響規(guī)律。比較焙燒溫度分別為400、500、600、700℃的3DCeCuOx催化劑CO催化活性，結(jié)果表明焙燒溫度為600℃時，催化劑CeCu20-600擁有最好的CO催化活性，CO完全轉(zhuǎn)化溫度為55℃。較小的晶粒尺寸、較大的比表面積和高的表面活性氧濃度，這些因素是CeCu20-600催化劑擁有