納米金屬氧化物顆粒上活性物種及其光催化性能的研究.pdf

1、納米金屬氧化物顆粒由于具有獨特的光化學性質而成為新的催化劑，并被廣泛應用到綠色能源、精細化工和環(huán)境治理等各個領域?；钚晕锓N是光催化降解過程中重要中間物質，也是評價納米金屬氧化物顆粒催化性能的重要指標。此外，活性物種所引起的氧化應激和氧化損傷是納米金屬氧化物顆粒的主要毒性來源。因此，研究納米金屬氧化物顆粒上的光生活性物種對于其催化機理的解釋和安全評價有重要意義。然而這些活性物種的壽命十分短暫（微秒或納秒級），使他們的直接檢測和定量非常困難

2、。電子順磁共振技術（EPR）可以定性和定量地檢測物質原子或分子中所含的未配對電子，能夠對活性氧物種量的變化進行有效表征，是目前反應機理探究的有效檢測手段。在本研究中，通過EPR自旋捕捉和自旋標記技術，研究了五種金屬氧化物以及三種自制納米金屬-硅復合物在光照條件下形成電子（e-），羥基自由基（?OH），超氧陰離子（O2-?）和單線態(tài)氧（1O2）的能力，并選用雙酚A（BPA）作為降解底物進一步考察了它們的光降解性能。
　　具體研究結果

3、如下：
　　選擇合適的EPR自旋捕捉劑和自旋標記物，建立了光照條件下納米金屬氧化物顆粒上的四種活性物種（e-、?OH、1O2和O2-?）的表征方法。通過EPR自旋捕捉和自旋標記技術，研究了五種金屬氧化物（nAl2O3，nCuO，nFe2O3，nTiO2和nZnO）在光照條件下形成的活性物種的能力，結果表明：在光照過程中，nTiO2，nCuO，nAl2O3和nZnO能夠生成?OH和1O2，nFe2O3只生成了1O2。其中，?OH生成

4、量最多的是nTiO2，其次是nCuO。而nZnO和nAl2O3只能夠生成很少量?OH。
　　自制了三種納米金屬-硅復合物用以模擬進入環(huán)境中金屬氧化物。通過EPR技術研究了其上光生載流子的穩(wěn)定性，得到一個g因子為2.00070~2.00105的表面F中心信號，且存在壽命較長。通過EPR自旋捕捉和自旋標記技術考察了這三種納米金屬-硅復合物懸浮液體系產生活性物種的情況。發(fā)現(xiàn)在光照過程中，三種納米金屬-硅復合物都可以產生這三種活性物種（e