功能化熒光碳點的合成及其在重金屬離子檢測和細胞成像中的應用.pdf

1、相較于傳統(tǒng)的熒光染料，熒光納米材料既具備優(yōu)良的光學穩(wěn)定性和良好的生物相容性，又具有納米材料特有的小尺寸效應、介電限域效應及宏觀量子隧道效應等性質(zhì)，在物理、化學、生物、醫(yī)學和環(huán)境等領域具有巨大的發(fā)展?jié)摿Α＝陙?，熒光納米材料的研究受到了人們的高度關(guān)注，已在化學傳感、生物標記、藥物運載、光電設備和光催化等領域廣泛地應用。作為熒光納米材料中重要的新成員，熒光碳點因具有良好的生物相容性、較低的細胞毒性、突出的光學性質(zhì)以及良好的化學穩(wěn)定性而成為研

2、究的熱點。眾多研究者圍繞熒光碳點合成方法的改良、發(fā)光性能的調(diào)控以及發(fā)光機理的探究等方面開展了大量工作。在前人的工作基礎上，本學位論文研究工作從功能化熒光碳點的設計合成入手，通過優(yōu)選反應原料和制備方法，合成了功能化的熒光碳點，并將其用于檢測環(huán)境中重金屬離子和生物成像等方面，并且對熒光碳點發(fā)射波長的調(diào)控進行了探索和研究，提出了一種調(diào)控碳點發(fā)射波長的新方法，將所合成的碳點用于多色細胞成像研究。
　　本學位論文共分為4章：
　　第一

3、章：在大量文獻的基礎上，介紹了熒光納米材料的發(fā)展背景，系統(tǒng)闡述了熒光碳點的性質(zhì)、發(fā)光機理、制備方法及其在多個領域的應用。
　　第二章：本章利用微波熱解法，以檸檬酸和二乙烯三胺為反應物，僅用2分鐘制得一種具有藍色熒光的水溶性氮摻雜熒光碳點。該氮摻雜碳點在450nm處發(fā)射強熒光(λex=360nm)，并且測得碳點的相對量子產(chǎn)率為27.7％。所合成的碳點具有優(yōu)異的光學穩(wěn)定性，當Hg2+離子存在時，碳點水溶液能發(fā)生明顯的熒光淬滅；加入谷胱

4、甘肽后，溶液的熒光強度明顯恢復?；诖宋覀冊O計了一種“on-off-on”熒光探針用于Hg2+離子和谷胱甘肽的檢測，檢出限分別能達到23nM和59nM。此外，該氮摻雜碳點具有優(yōu)異的抗疲勞性，已成功用作熒光探針來分析檢測水樣中的Hg2+離子，而且還實現(xiàn)了活細胞中Hg2+離子和谷胱甘肽的可視化檢測。
　　第三章：本章以枸杞子為原料，通過一步水熱法合成了具有激發(fā)依賴性的水溶性熒光碳點。該熒光碳點在未經(jīng)進一步表面修飾的情況下的相對熒光量子

5、產(chǎn)率為17.2%，略高于其它以天然產(chǎn)物為原料制備的碳點。此外，碳點的熒光信號明顯受Fe3+的影響，基于此該碳點可以作為Fe3+熒光探針，檢出限可達21nM，并且實現(xiàn)了在實際樣品和活細胞中成功檢測Fe3+離子。該熒光碳點還具有激發(fā)依賴性，已成功用于活細胞的多色細胞成像。
　　第四章：本章通過二乙烯三胺五乙酸分別與鄰苯二胺、間苯二胺和對苯二胺進行水熱反應合成了三種水溶性熒光碳點(o-CDs,m-CDs,p-CDs)，結(jié)果發(fā)現(xiàn)所得碳點的

6、熒光波長與苯二胺的結(jié)構(gòu)直接相關(guān)，鄰、間、對苯二胺所得碳點的熒光顏色依次為藍、綠和紅色。這說明有可能通過反應物的結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)碳點熒光顏色的調(diào)控。o-CDs,m-CDs和p-CDs的最佳激發(fā)波長分別是360nm，445nm和570nm，最佳發(fā)射波長分別位于430nm，510nm和600nm。這三種熒光碳點均已成功用于HeLa細胞的多色細胞成像，并且m-CDs能夠?qū)崿F(xiàn)細胞核的熒光標記。o-CDs,m-CDs和p-CDs在水溶液中的熒光信號對pH