金屬Pt和Pd的AMOEBA極化力場(chǎng)的構(gòu)建.pdf

1、文章首先對(duì)分子力場(chǎng)和分子動(dòng)力學(xué)方法做了簡(jiǎn)要介紹，分子動(dòng)力學(xué)模擬的效率主要是由力場(chǎng)的質(zhì)量來(lái)決定的.傳統(tǒng)力場(chǎng)在對(duì)電荷的處理中并沒(méi)有考慮到電荷的極化以及電荷轉(zhuǎn)移帶來(lái)的影響，只是看作固定電荷來(lái)處理，然而在很多體系中極化效應(yīng)普遍存在，例如蛋白質(zhì)分子中就存在著大量極化基團(tuán)和氫鍵網(wǎng)絡(luò)，溶液中溶劑水分子與溶液蛋白質(zhì)之間也存在相互極化，因此發(fā)展極化力場(chǎng)非常必要.近幾年，極化力場(chǎng)發(fā)展迅速，尤其是Ren和Ponder創(chuàng)立的AMOEBA極化力場(chǎng)，相比于傳統(tǒng)力場(chǎng)

2、它考慮了電荷的極化效應(yīng)，用偶極矩和四極矩來(lái)描述靜電相互作用.本文對(duì)目前極化力場(chǎng)的研究現(xiàn)狀進(jìn)行了分析討論，并且重點(diǎn)介紹了AMOEBA極化力場(chǎng)及其應(yīng)用情況.在催化領(lǐng)域，過(guò)渡金屬具有很好的催化性和穩(wěn)定性，而Pt、Ni、Pd等金屬尤為重要，具有非常重要的工業(yè)價(jià)值.由于沒(méi)有Pt和Pd的AMOEBA力場(chǎng)，為了研究它們的催化性質(zhì)，因而構(gòu)建了金屬Pt、Pd和常見(jiàn)有機(jī)小分子的AMOEBA極化力場(chǎng).在具體研究中，通過(guò)對(duì)AMOEBA力場(chǎng)計(jì)算結(jié)果與量化結(jié)果的比

3、較，發(fā)現(xiàn)力場(chǎng)結(jié)果與量化結(jié)果差異較大，于是在力場(chǎng)中考慮了電荷轉(zhuǎn)移能修正項(xiàng)，通過(guò)與量化結(jié)果比較得到新的力場(chǎng)參數(shù)，計(jì)算結(jié)果與量化結(jié)果符合的很好.本文通過(guò)計(jì)算和參數(shù)擬合最后得到金屬Pt、Pd和幾種有機(jī)小分子的力場(chǎng)參數(shù)，構(gòu)建了新力場(chǎng).為了驗(yàn)證得到的新力場(chǎng)參數(shù)，又分別對(duì)兩類(lèi)體系Pt和甲烷、乙烷進(jìn)行了分子動(dòng)力學(xué)模擬，結(jié)合RDF、吸附能力和擴(kuò)散系數(shù)對(duì)構(gòu)建的極化力場(chǎng)進(jìn)行了檢驗(yàn).進(jìn)行動(dòng)力學(xué)模擬時(shí)，分別對(duì)考慮與不考慮電荷轉(zhuǎn)移能修正項(xiàng)的兩種力場(chǎng)進(jìn)行模擬，對(duì)二者