負(fù)載型銅基納米復(fù)合催化劑的制備及其催化CO氧化性能的研究.pdf

1、CO是一種易燃易爆，對(duì)人體有害的氣體分子污染物。因此必須消除人體周?chē)h(huán)境中的CO。目前，人們普遍認(rèn)為催化氧化技術(shù)是消除CO氣體污染物的有效方法，由于其高效節(jié)能的特點(diǎn)。
　　常用于催化CO氧化反應(yīng)的催化劑主要有貴金屬催化劑和銅基催化劑。貴金屬催化劑低溫下就具有很高的催化活性，但由于價(jià)格昂貴、儲(chǔ)量稀少以及穩(wěn)定性較差等缺點(diǎn)限制了其在實(shí)際生產(chǎn)中的應(yīng)用。而銅基催化劑催化活性雖遠(yuǎn)不及貴金屬催化劑，但其價(jià)格低廉、穩(wěn)定性較好，依然受到人們的關(guān)注。

2、CeO2是一種重要的稀土催化氧化物，具有較強(qiáng)的儲(chǔ)放氧能力，因此常被選作催化劑的載體。尤其是在CuO-CeO2復(fù)合催化劑中，銅物種與CeO2之間較強(qiáng)的協(xié)同作用可以有效提高催化劑的催化性能，因此具有較好的應(yīng)用前景。
　　本論文系統(tǒng)研究了負(fù)載型銅基復(fù)合催化劑催化CO氧化反應(yīng)的性能，探究了銅的負(fù)載量對(duì)CuO-CeO2納米片催化劑反應(yīng)活性的影響，詳細(xì)指認(rèn)了催化反應(yīng)的活性物種。同時(shí)還將CuO-CeO2同時(shí)負(fù)載在其他功能材料上制備得到三相催化劑

3、，考察其結(jié)構(gòu)與活性之間的關(guān)系。并通過(guò)一系列表征技術(shù)，包括XRD、TEM/HRTEM、Raman、BET、H2-TPR、XAFS及in-situ DRIFTS，對(duì)催化劑的物相結(jié)構(gòu)和催化性能進(jìn)行了詳細(xì)的表征。主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　1.選用二維結(jié)構(gòu)的超薄CeO2納米片作為載體，通過(guò)沉積沉淀法制備了一系列不同負(fù)載量的CuO-CeO2納米片催化劑，并對(duì)其催化CO氧化性能進(jìn)行了測(cè)試。結(jié)果發(fā)現(xiàn)5CuCe樣品催化活性最好，可能是由于其表面含有較

4、多的CuO活性物種。隨著負(fù)載量進(jìn)一步增加到10 wt.％，10CuCe樣品表現(xiàn)出了最差的活性，可能是由于表面生成了惰性的體相CuO物種，與XRD及H2-TPR表征結(jié)果一致。根據(jù)in-situ DRIFTS測(cè)試結(jié)果，證明Cu+物種是CO吸附的活性位點(diǎn)，而它主要來(lái)自于表面高分散CuOx簇的還原。從而表明了表面高分散的CuOx簇是活性物種，而不是具有強(qiáng)相互作用的Cu-[Ox]-Ce結(jié)構(gòu)，同時(shí)體相CuO物種對(duì)催化反應(yīng)的進(jìn)行有一定的抑制作用。

5、r>　　2.選用形貌規(guī)則的SiO2微球作為載體，采用分步法制備了一系列CeO2包覆量不同和銅負(fù)載量不等的Cu-SiO2@CeO2復(fù)合催化劑，考察了不同CeO2包覆量和銅負(fù)載量對(duì)催化性能的影響。結(jié)果表明CeO2包覆量和銅負(fù)載量對(duì)活性影響較大，其中5Cu-SiO2@50CeO2樣品性能最好。并對(duì)活性最優(yōu)的5Cu-SiO2@50CeO2催化劑進(jìn)行了24 h的高溫穩(wěn)定性測(cè)試，在溫度為600℃、空速為1448，000mL·gcat-1·h-1的條