片形及柱形氮化碳的制備及其光催化還原CO2性能的研究.pdf

1、近年來(lái)，化石燃料的嚴(yán)重短缺以及環(huán)境污染問(wèn)題使得人工光合作用引起了科研工作者的廣泛關(guān)注，光催化還原CO2將其轉(zhuǎn)化成太陽(yáng)能燃料被認(rèn)為是解決能源危機(jī)以及環(huán)境問(wèn)題的最好方法之一。石墨相氮化碳(g-C3N4)由于其獨(dú)特的電子能帶結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性，被作為一種不含金屬組分、廉價(jià)穩(wěn)定的光催化劑，成為光催化領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。通過(guò)對(duì)C3N4進(jìn)行微觀(guān)結(jié)構(gòu)的調(diào)控和優(yōu)化來(lái)改善其太陽(yáng)能利用率低以及光生電子-空穴復(fù)合率高等不足，從而提高催化活性。
　　本論

2、文在不破壞半導(dǎo)體光催化材料基本化學(xué)結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上，通過(guò)簡(jiǎn)單的方法制備了不同形貌的氮化碳光催化材料，通過(guò)場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(FESEM)、X射線(xiàn)衍射(XRD)、透射電子顯微鏡(TEM)、紫外-可見(jiàn)漫反射光譜(UV-vis DRS)、X射線(xiàn)光電子能譜(XPS)、Brunauer-Emmett-Teller(BET)比表面積測(cè)試等對(duì)該光催化劑進(jìn)行表征，結(jié)合其在可見(jiàn)光下光催化還原CO2的活性測(cè)試，研究其光催化還原CO2的能力。
　　采用熱縮

3、聚法將尿素經(jīng)高溫煅燒生成石墨相C3N4(U-C3N4)，采用98％濃硫酸經(jīng)不同時(shí)間酸處理，超聲剝離后得到不同程度剝離的片形氮化碳(C3N4-acid-t)。研究其物理化學(xué)性質(zhì)和可見(jiàn)光催化還原CO2生成CO、CH4和CH3OH的活性。結(jié)果表明酸處理和超聲剝離后的催化劑提高了產(chǎn)物產(chǎn)量、量子產(chǎn)率(QY)、能量投入產(chǎn)出比(EROEI)和催化劑轉(zhuǎn)換數(shù)(TON)，其中最佳催化劑的制備條件為酸處理8h，超聲剝離8h。催化劑光催化還原CO24h后生成的

4、CO、CH4和CH3OH量分別為7.99、9.29、1.40μmol g-1，相應(yīng)的QY和EROEI為0.58‰、0.17‰。這是由于硫酸破壞了層狀堆積的U-C3N4相互間的分子間作用力，形成片形C3N4-acid-t，增加了催化劑與反應(yīng)物的接觸面積以及參與反應(yīng)的光催化劑表面活性位數(shù)量。
　　以U-C3N4為前軀體，經(jīng)過(guò)不同時(shí)間的堿水熱處理后，首次制備六棱柱形的C3N4(H-C3N4)。采用多種表征方法對(duì)樣品的形貌、結(jié)構(gòu)、光催化性