低分子烴類化合物光氧化過程的室外光化學煙霧箱模擬實驗研究.pdf

1、本論文利用Airmo VOC在線分析儀對北京市典型城區(qū)環(huán)境空氣中84種VOCs進行了連續(xù)監(jiān)測，分析了2014年8月6日-9月6日84種VOCs物種的污染水平（體積濃度1小時平均值）、變化特征、來源及其反應活性；在此研究的基礎上，選擇丙烷和丙烯為目標反應物，基于中國環(huán)境科學研究院的國內(nèi)首個大型室外光化學煙霧箱，在接近真實條件下開展了VOCs的大氣光化學反應過程研究，重點考察了VOCs/NOx比值、初始氧化條件差異及輻射條件對光化學反應進程

2、和產(chǎn)物的影響。
　　（1）北京市典型城區(qū)分析時段環(huán)境空氣中總VOCs體積濃度（1小時均值）為34.04 ppb，其中烷烴占39.80％，鹵代烴占23.40%，烯烴占17.89%，芳香烴占12.41%，炔烴占6.51%；濃度最高的前十種VOCs依次為：丙烷、三氯甲烷、乙烷、1,2,4-三氯苯、乙烯、乙炔、正丁烷、甲苯、1,1-二氯乙烷、環(huán)戊烷；OH消耗速率（LOH）和臭氧生成潛勢（OFP）兩種方法對比分析得出研究區(qū) VOCs中活性較

3、高的組分為烯烴和芳香烴，其中異戊二烯、1,2,4-三甲基苯、間/對二甲苯、乙烯、甲苯、環(huán)戊烷、反2-丁烯是VOCs中的關鍵活性組分，對研究區(qū)近地面臭氧光化學生成具有顯著貢獻。
　　（2）C3H8+NO反應體系：初始狀態(tài)氧化性增強對丙烷光氧化過程的發(fā)生具有明顯的促進作用，但對最終反應歷程沒有表現(xiàn)出明顯的影響；其產(chǎn)物 O3的生成是受NOx控制；實時紅外分析結果表明丙酮是C3H8大氣光化學反應的重要產(chǎn)物，實驗結果與文獻資料相吻合。

4、>　?。?）無光照條件下，對于C3H8+NO體系基本沒有明顯的細粒子生成過程；光輻照階段，細粒子在反應后期開始迅速大量生成，生成的細粒子粒徑范圍比較窄，數(shù)濃度較高；初始反應體系中NO的增加和氧化性的增強均會導致細粒子粒徑增大，粒徑分布變寬，表明反應過程中新粒子生成與粒徑增長可能同步發(fā)生。
　　（4）C3H6+NO反應體系：NO的消耗速率和O3的生成速率均高于C3H8+NO反應體系，表明丙烯比丙烷具有更高的光化學反應活性；實時紅外研