脈沖放電等離子體對(duì)有機(jī)污染土壤的修復(fù)研究.pdf

1、近年來，土壤污染逐漸加重，成為人類健康的潛在威脅以及農(nóng)業(yè)可持續(xù)發(fā)展的重大隱患，因此，土壤修復(fù)已成為環(huán)保工作的緊迫任務(wù)和重要內(nèi)容。針對(duì)有機(jī)污染土壤的修復(fù)，現(xiàn)有的物理法、化學(xué)法和生物法等很難同時(shí)滿足快速、高效、清潔的修復(fù)要求。而低溫等離子體技術(shù)作為一種高效、快速、無二次污染的高級(jí)氧化技術(shù)，為有機(jī)污染土壤的修復(fù)提供了新的方向。本文以多環(huán)芳烴芴以及農(nóng)藥阿特拉津兩種有機(jī)污染物作為研究對(duì)象，采用高壓脈沖電源和針板反應(yīng)器，通過電暈放電產(chǎn)生的等離子體降

2、解土壤中的有機(jī)物。主要研究包括芴的檢測條件的優(yōu)化、反應(yīng)系統(tǒng)的放電特性、系統(tǒng)參數(shù)對(duì)芴降解率的影響、芴和阿特拉津降解機(jī)理分析。主要研究結(jié)果如下：
　?。?）明確了芴分別溶于乙酸、丙酮、乙醇和甲醇四種溶劑后的HPLC檢測條件，在0~60mg/L濃度范圍內(nèi)可以得到相關(guān)性較好的標(biāo)準(zhǔn)曲線；制備污染土樣時(shí)，樣品在搖床中附著的最佳震蕩時(shí)間為10h，提取土壤中的芴時(shí)，只需震蕩1h即可使之溶出；離心和震蕩對(duì)芴的提取效果相同，雖然離心提取過程較為復(fù)雜，

3、但耗時(shí)較短，而震蕩提取過程相對(duì)簡單，但耗時(shí)較長；四種溶劑對(duì)芴的提取率大小順序?yàn)橐宜?丙酮>乙醇>甲醇，綜合考慮四種溶劑的物化性質(zhì)、HPLC檢測時(shí)長及提取率，選擇甲醇作為芴的溶劑。
　?。?）電源的負(fù)極輸入功率大于正極，放電電壓和放電頻率升高則輸入功率隨之增大，電極間距在20~50mm之間輸入功率隨著間距的增加而減小，同一間距下輸入功率隨著電壓的升高而增大，而電極間距為10mm時(shí)輸入功率隨著電壓的升高而減小，土壤厚度的增加會(huì)削弱放電

4、效果，從而輸入功率隨著土壤厚度的增加而減小，空氣流量對(duì)輸入功率無顯著影響。
　　（3）高壓正極脈沖的能量效率高出負(fù)極0.035mg/kJ，選擇正極作為連接反應(yīng)器的電極；土壤中芴的降解率隨著放電電壓和放電頻率值的增加而增大，綜合考慮污染物的降解效果以及能量消耗值，選擇最佳電壓值為30kV，最佳頻率值為50Hz；放電效果最佳的電極間距是20mm；0L/min~6L/min范圍內(nèi)的空氣流量對(duì)芴的降解率沒有明顯的影響，只需自然通氣即可；等

5、離子體對(duì)土壤中不同初始濃度的芴的實(shí)際降解量大小順序?yàn)椋?000mg/kg>200mg/kg>100 mg/kg；等離子體對(duì)含水率分別為0％、10%和20%的芴污染土壤的降解率大小順序?yàn)椋?%>10%>20%，此外，等離子體對(duì)pH值分別為3.0、6.8和9.0的土壤中芴的降解率大小順序?yàn)椋?.0>6.8>3.0，土壤pH值為9時(shí)的降解率比pH為6.8時(shí)只提高了0.23%，故該技術(shù)在處理典型PAHs污染土壤時(shí)無需進(jìn)行 pH調(diào)節(jié)。對(duì)等離子體降

6、解芴的過程進(jìn)行動(dòng)力學(xué)擬合，發(fā)現(xiàn)該過程符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)。
　　（4）等離子體對(duì)芴的降解效果明顯優(yōu)于單獨(dú)臭氧對(duì)芴的降解效果，放電60min后，O3所起的作用占等離子的46.94%。通過定期洗脫土壤表層被氧化的產(chǎn)物可以改善等離子體在土壤表層的傳質(zhì)效果，能夠較大幅度地提高芴的降解率；通過芴在放電前后的FTIR圖譜結(jié)合相關(guān)文獻(xiàn)推斷出了芴的可能降解途徑，副產(chǎn)物主要為酚、醇和酸。此外，等離子體對(duì)阿特拉津的降解率為23%，而O3對(duì)阿特拉津的降解率