19660.coox表面電化學反應的第一性原理研究

1、北京化工大學學位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學位論文，是本人在導師的指導下，獨立進行研究工作所取得的成果。除文中已經注明引用的內容外，本論文不含任何其他個人或集體已經發(fā)表或撰寫過的作品成果。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體，均已在文中以明確方式標明。本人完全意識到本聲明的法律結果由本人承擔。作者簽名：強胂8蜃日期：塑竺：蘭：望關于論文使用授權的說明學位論文作者完全了解北京化工大學有關保留和使用學位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻

2、讀學位期間論文工作的知識產權單位屬北京化工大學。學校有權保留并向國家有關部門或機構送交論文的復印件和磁盤，允許學位論文被查閱和借閱；學?？梢怨紝W位論文的全部或部分內容，可以允許采用影印、縮印或其它復制手段保存、匯編學位論文。口論文暫不公開(或保密)注釋：本學位論文屬于暫不公開(或保密)范圍，在■L年解密后適用本授權書。。／Ⅵ非暫不公開(或保密)論文注釋：本學位論文不屬于暫不公開(或保密)范圍，適用本授權書。作者簽名：導師簽名：諏鵬備日

3、期：日期：—進卜摘要CoOx表面電化學反應的第一性原理研究摘要氧析出反應(0ER)和氧還原反應(ORR)是兩個重要的電極反應。其中，催化劑對這兩種反應的催化性能成為了燃料電池能否高效利用的關鍵因素，因此開發(fā)高效的電極反應催化劑將是這個領域的一個重要課題。一直以來催化性能較佳的Pt催化劑因為資源稀缺、價格昂貴使其大規(guī)模商業(yè)生產受到了限制，而近期來源廣泛的鈷基類氧化物如C0304、CoO由于較高活性和穩(wěn)定性已經被做了越來越多的研究，但其催化

4、電化學反應的理論機理尚不明晰。因此，本論文用量子化學軟件VASP結合校正的密度泛函理論(DFTU)研究了此類反應的機理，主要工作如下：1以三個不同Co暴露的C0304(100)晶面：(i)潔凈表面(ii)05氧覆蓋表面(iii)05氧氫覆蓋表面為模型進行了催化OER微觀機理和反應過程吉布斯自由能變化的研究得出：OER過程理論過電位順序是O5氧覆蓋表面(045V)O5氧氫覆蓋表面(093V)潔凈表面(182V)，即O5氧覆蓋表面有最小的理