離子熱合成磷酸鋁分子篩及其表征.pdf

1、分子篩作為最重要的分離和催化材料，在現(xiàn)代化學工業(yè)中起著舉足輕重的作用。目前絕大多數(shù)的分子篩是經(jīng)不同條件下的水(溶劑)熱合成反應制得。水(溶劑)熱合成反應是在一定溫度(100-200℃)和壓力(1-100MPa)下，在特定的密閉容器或高壓釜中進行。采用離子液體為溶劑無需再添加模板劑；并且離子液體幾乎無蒸汽壓的特性，使得分子篩的合成反應可以在敞口容器中進行，避免了密封的高壓釜中高的自發(fā)壓力和蒸汽熱；另外，離子液體的循環(huán)利用使其在工業(yè)應用中有

2、更大的吸引力。這種離子熱合成方法將分子篩的合成帶到了一個完全嶄新的領域。 本文基于離子熱方法，合成了一系列咪唑類離子液體和醇胺類離子液體，首次將醇胺類離子液體引入離子熱合成體系；以這些離子液體作為溶劑和結構導向劑，合成了一系列具有不同結構的磷酸鋁分子篩及過渡金屬摻雜的磷酸鋁分子篩，并研究了反應過程中各反應參數(shù)如原料配比(P2Os/Al2O3，HF/Al2O3)、反應溫度、反應時間、離子液體的結構和用量對分子篩晶化過程和分子篩結構

3、相變的影響以及離子液體的循環(huán)利用。發(fā)展了離子熱合成法這一合成分子篩的簡單又安全的合成路徑。 首先，合成了咪唑類、醇銨類等一系列離子液體。根據(jù)合成過程，提出了離子液體的通用合成路徑。咪唑類離子液體采用通用的兩步法合成路線；醇銨離子液體采用通用的一步中和法。 在此基礎上，分別在[Emim]Br、[Bmim]Br和[Bmim][BF4]三種離子液體體系中合成了磷鋁分子篩及過渡金屬(Co，F(xiàn)e)摻雜的磷鋁分子篩，XRD和FT-I

4、R表明所有產(chǎn)物均為方鈉石(SOD)結構；在[Emim]Br離子液體體系中合成了具有石英和LTA型結構的磷酸鋁(鎵)分子篩；在醇銨類離子液體體系(包括HEA，HEL和THEAL)中合成了四種結構磷酸鋁系列分子篩，分別為AEL，型、AlPO4-14A、.AFI型和GIS型。 研究結果表明：在咪唑類離子液體體系相應合成條件下，優(yōu)化的合成條件為在較低的H3PO4濃度和較高的反應溫度(170-190℃)下反應3-5天，H3PO4和HF的含