利用探針在金屬表面進(jìn)行單原子操縱的理論研究.pdf

1、自從Eigler等人使用掃描隧道顯微鏡(Scanning Tunnelling Microscope，STM)在極低溫下(4K)對(duì)吸附在Ni(110)表面的單個(gè)Xe原子進(jìn)行了成功的操縱以來，單原子操縱技術(shù)在過去十幾年的時(shí)間里一直是表面科學(xué)的研究熱點(diǎn)。這種技術(shù)對(duì)納米科學(xué)是一個(gè)重要貢獻(xiàn)，具有迷人前景.比如，它使得人們有可能以自下而上的方式(Bottom-up)構(gòu)造各種理想的納米結(jié)構(gòu)和器件。目前，STM和原子力顯微鏡(Atomic Force

2、 Microscope，AFM)是原子操縱的兩種常用工具。利用顯微鏡的探針人們可以對(duì)吸附在材料表面的單個(gè)原子進(jìn)行橫向和縱向操縱。操縱的可靠性無疑是原子操縱的一個(gè)重要問題，這是原子操縱技術(shù)能否得到實(shí)際應(yīng)用的關(guān)鍵。然而，目前的研究很少涉及到操縱的可靠性。本論文一方面著重于橫向操縱可靠性的理論研究，旨在獲得提高操縱可靠性的方法。另一方面，提出了分別適用于在平整表面和臺(tái)階表面進(jìn)行單原子縱向操縱的新方法。
　　 本論文的第一章簡要回顧了近

3、年來原子操縱技術(shù)的研究背景和研究進(jìn)展，并提出了一些有待進(jìn)一步研究的問題。第二章概述了本論文使用的理論方法和相關(guān)的理論基礎(chǔ)，包括原子嵌入勢，分子力學(xué)方法和第一性原理方法的基本原理。
　　 第三章，利用分子力學(xué)方法結(jié)合半經(jīng)驗(yàn)勢模擬了在Cu(111)表面利用Cu探針對(duì)單個(gè)Cu原子的橫向操縱，研究了操縱的可靠性，并對(duì)主要結(jié)果使用第一性原理計(jì)算做了驗(yàn)證。主要研究了探針結(jié)構(gòu)，探針高度和探針方向?qū)Σ倏v可靠性的影響，并揭示了其中的物理機(jī)制。我們

4、考慮了三種探針結(jié)構(gòu)，即單原子，雙原子和三原子探針。研究結(jié)果表明，單原子探針的操縱可靠性隨探針的高度下降而逐漸提高；相對(duì)于單原子探針，雙原子和三原子探針都能夠提高操縱的可靠性。原因在于兩種機(jī)制的作用。分別是：增強(qiáng)的相互作用機(jī)制和原子懸浮機(jī)制。對(duì)于雙原子探針只有前者起作用，而對(duì)于三原子探針兩者都起作用，因此和另外兩種探針相比，三原子探針能夠在寬廣的探針高度范圍內(nèi)獲得可靠的操縱。此外，基于三原子探針良好的橫向操縱能力以及對(duì)吸附原子較強(qiáng)的縱向吸

5、引能力，我們提出了一種在沒有電場或電流的條件下對(duì)Cu(111)表面單個(gè)Cu原子進(jìn)行可逆縱向操縱的新方法。
　　 第四章，用分子力學(xué)方法結(jié)合半經(jīng)驗(yàn)勢研究了Pt，Al，Pd等五種fcc(111)金屬表面的橫向操縱的可靠性和單原子縱向操縱。對(duì)于這五種體系我們得到了相似的結(jié)果，主要以Pt/Pt(111)體系為例進(jìn)行討論和分析。我們發(fā)現(xiàn)，在較低探針高度下(接近或低于吸附原子的高度)單原子探針的橫向操縱可靠性對(duì)探針的方向比較敏感；選取合適的

6、探針方向，能夠獲得較好的操縱可靠性。我們還提出了一種在有臺(tái)階的表面實(shí)現(xiàn)可逆縱向操縱的方法。使用三原子探針我們能夠把吸附在臺(tái)階邊沿的甚至是臺(tái)階本身的單個(gè)原子提取出來，而以一定的方式我們又可以把吸附原子從探針釋放到臺(tái)階表面。這種方法同樣不依靠電場或者電流的輔助，只需要對(duì)探針的位置進(jìn)行適當(dāng)?shù)恼{(diào)節(jié)，因此簡單而且易于控制。
　　 第五章，使用第一性原理方法研究了Al(111)臺(tái)階表面的單原子縱向操縱。先用分子力學(xué)方法模擬了提取和釋放臺(tái)階本

7、身的單個(gè)原子的過程。更有趣的是，利用這種技術(shù)我們首次展示了對(duì)表面吸附團(tuán)簇進(jìn)行可逆的單原子級(jí)別修飾的能力。作為一個(gè)具體的例子，我們把一個(gè)包含十個(gè)原子的六角形鋁團(tuán)簇修飾成三角形狀。此外，為了檢驗(yàn)熱效應(yīng)對(duì)操縱過程的影響，采用了第一性原理分子動(dòng)力學(xué)方法模擬了修飾團(tuán)簇的過程。結(jié)果發(fā)現(xiàn)我們能夠在一定的溫度下(≤100K)實(shí)現(xiàn)這種可逆操縱，表明我們提出的操縱方法能夠經(jīng)受實(shí)際應(yīng)用中一定程度的熱效應(yīng)的干擾，為進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)提供了可靠的理論參考。