Pt-TiO-,2-薄膜的制備、結(jié)構(gòu)分析及光催化活性的研究.pdf

1、隨著全球環(huán)境污染和能源危機(jī)的日益嚴(yán)重，人們?cè)絹?lái)越關(guān)注環(huán)境和能源問(wèn)題，迫切需要開(kāi)發(fā)高效、低能耗、使用范圍廣的功能材料。TiO2光催化氧化技術(shù)作為一種新的污染治理技術(shù)，因其具有能耗低、反應(yīng)條件溫和、催化活性高等優(yōu)點(diǎn)引起了各國(guó)研究者的廣泛關(guān)注。但是TiO2作為一種寬禁帶半導(dǎo)體(Eg=3.2eV)，只有在能量較高的紫外光照射下才能表現(xiàn)出光催化活性，而占太陽(yáng)光大部分的可見(jiàn)光卻不能被有效利用，同時(shí)產(chǎn)生的光生電子與空穴的再?gòu)?fù)合率高，量子產(chǎn)率低，TiO

2、2的上述缺陷極大地限制了該技術(shù)在實(shí)際中的應(yīng)用。
　　 摻雜貴金屬Pt制備改性納米TiO2光催化劑的思路引起了眾多學(xué)者的關(guān)注：鉑摻雜后，在Pt-TiO2界面會(huì)形成能捕獲電子的淺勢(shì)阱—Schottky勢(shì)壘，進(jìn)一步抑制光生電子-空穴的復(fù)合；同時(shí)可以改變TiO2的表面狀態(tài)、對(duì)其表面活性基團(tuán)的增減產(chǎn)生重要的作用。因此了解Pt摻雜對(duì)TiO2表面性質(zhì)和光催化活性的影響，有助于深入了解TiO2光催化機(jī)理和指導(dǎo)高催化活性光催化劑的制備。
　

3、　 本文另辟蹊徑，通過(guò)傳統(tǒng)的溶膠-凝膠法結(jié)合蒸涂法制備了純TiO2薄膜及摻雜鉑改性的TiO2薄膜。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，500℃熱處理后的TiO2均為銳鈦礦型。本文的實(shí)驗(yàn)結(jié)果如下：
　　 (1)薄膜的UV-VIS結(jié)果表明，噴鉑不同時(shí)間后的改性TiO2薄膜都具有不同程度的可見(jiàn)光響應(yīng)性，其光吸收曲線都有一定程度的紅移。尤其是TPT-180s薄膜的光吸收曲線紅移了30nm，在λ＜670nm的可見(jiàn)光范圍內(nèi)都有吸收。而且除位于紫外光區(qū)的本征吸收

4、邊外，還出現(xiàn)了一個(gè)新的吸收邊650nm，對(duì)應(yīng)帶隙為1.91eV，而相同制備工藝下制得的其它薄膜僅顯示出TiO2半導(dǎo)體的本征吸收。
　　 (2) SEM結(jié)果表明各種薄膜中TiO2顆粒形貌有所差異，純TiO2薄膜中顆粒的平均大小在40～80nm之間，呈多面體樹(shù)葉狀；而在TPT-180s復(fù)合薄膜中，顆粒尺寸較均勻，平均大小在20～40nm之間，TTP-180s薄膜表面出現(xiàn)龜裂現(xiàn)象，而PTT-180s薄膜中部分顆粒為多面體狀，部分為球狀

5、，一些顆粒長(zhǎng)大現(xiàn)象較嚴(yán)重。
　　 (3) TPT-180s薄膜的橫截面圖像表明該薄膜總厚度約為160nm，里外兩層TiO2層的厚度分別約為60nm和70nm，而位于中間的鉑層厚度約為30nm，該層厚度與鉑的蒸涂時(shí)間成正比關(guān)系。
　　 (4) TPT-180s薄膜的TEM結(jié)果表明，與基體尺寸相當(dāng)?shù)你K團(tuán)簇(20～40 nm)彌散分布在TiO2基體中；同時(shí)在Pt-TiO2界面存在金屬與基體的接觸區(qū)。SADP表明，夾層式復(fù)合薄膜

6、TPT-180s由金屬鉑和銳鈦礦型TiO2構(gòu)成。
　　 (5) XPS結(jié)果表明，在TPT-180s薄膜表面，鉑鈦原子比Pt:Ti≈2.5[％]； TTP-180s薄膜表面，鉑鈦原子比為無(wú)窮大；而在T薄膜和PTT-180s薄膜表面，鉑鈦原子比為零。在TPT-180s薄膜表面，鈦元素為Ti4+，氧元素為O2-，而鉑元素為Pt0，即鉑以鉑單質(zhì)的形式存在，表層的這部分鉑原子是在熱處理過(guò)程中由中間層擴(kuò)散至薄膜表面的。
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7、可見(jiàn)光照射下降解不同初始濃度的甲基藍(lán)溶液的實(shí)驗(yàn)表明，TPT-180s薄膜的光催化活性明顯優(yōu)于純TiO2薄膜、TTP-180s和PTT-180s薄膜，TPT-180s薄膜對(duì)甲基藍(lán)溶液的最佳降解工藝為：甲基藍(lán)初始濃度為30mg/L，體積為100ml；在此工藝條件下，純TiO2薄膜對(duì)甲基藍(lán)溶液的降解率為76.6[％]，TPT-180s的最終降解率為83.4[％]。
　　 (7)實(shí)驗(yàn)室條件下制備的TiO2薄膜較穩(wěn)定，反復(fù)進(jìn)行6次降解實(shí)驗(yàn)