載體焙燒溫度對(duì)氧化鋁負(fù)載磷化鎳結(jié)構(gòu)及HDC性能的影響.pdf

1、采用程序升溫還原法制備了氧化鋁負(fù)載磷化鎳催化劑,通過(guò)H2-TPR、XRD、N2-吸附脫附、CO吸附、H2-TPD、NH3-TPD、EDS和鄰二氯苯(o—DCB)加氫脫氯(HDC)反應(yīng)評(píng)價(jià)等方法,考察了氧化鋁載體的焙燒溫度對(duì)負(fù)載磷化鎳催化劑結(jié)構(gòu)及HDC性能的影響。
　　 研究結(jié)果表明,800℃以下焙燒時(shí)γ-Al2O3晶型未發(fā)生變化,而經(jīng)900℃和1000℃焙燒后γ-Al2O3分別轉(zhuǎn)變?yōu)棣?Al2O3和α-Al2O3。隨氧化鋁載體焙

2、燒溫度提高,催化劑前驅(qū)體中P與Al2O3之間相互作用減弱,P的還原難度降低,有利于形成富磷的磷化鎳,催化劑體相組成由Ni3P-Ni12P5轉(zhuǎn)變?yōu)镹i2P,且磷化鎳的結(jié)晶度提高。
　　 隨著氧化鋁載體焙燒溫度提高,磷化鎳催化劑的CO吸附量先增加后減少,其中Ni3P-Ni12P5／Al2O3-700和Ni3P-Ni12P5／Al2O3-800的CO吸附量最高。載體焙燒溫度提高,催化劑表面P含量減少、暴露的Ni位增多,CO吸附量增大；

3、然而,焙燒溫度大于900℃時(shí),催化劑比表面急劇減小、磷化鎳的分散度降低,CO吸附量減小。
　　 載體焙燒溫度低于1000℃時(shí),催化劑表面吸附氫和溢流氫的數(shù)量均差別不大。隨載體焙燒溫度升高,催化劑表面弱酸中心呈現(xiàn)減小趨勢(shì),中強(qiáng)酸中心數(shù)量先增加后減少。
　　 隨氧化鋁載體的焙燒溫度提高,催化劑的HDC性能呈現(xiàn)先增加后減小的趨勢(shì)。與Ni3P-Ni12P5／Al2O3-550相比,Ni3P-Ni12P5／Al2O3-800催化劑