納米金催化劑Au-La-Fe-O的制備及其CO催化氧化性能的研究.pdf

1、負(fù)載型金催化劑是一種新型的工業(yè)和環(huán)保催化材料，對CO低溫氧化反應(yīng)，揮發(fā)性有機(jī)物低溫氧化反應(yīng)，低溫水煤氣變換反應(yīng)以及某些選擇性氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化活性，并在許多領(lǐng)域顯示出良好的應(yīng)用前景。近年來，關(guān)于如何制備低負(fù)載量、高活性的金催化劑，尤其是如何提高金催化劑的穩(wěn)定性，是非?；钴S的研究領(lǐng)域。
　　 本文采用檸檬酸溶膠-凝膠法(Sol-gel法)制備La-Fe-O系列載體，并用沉積-沉淀法(DP)制備了負(fù)載型金催化劑，考察了制備過

2、程中溶液的pH值、金負(fù)載量、催化劑的焙燒溫度以及載體的種類對催化劑催化氧化CO性能的影響，并運用XRD、BET、AAS、H2-TPR和FT-IR等方法對催化劑進(jìn)行了表征。制備了以簡單氧化物Fe2O3、混合氧化物L(fēng)a2O3+Fe2O3和鈣鈦礦復(fù)合氧化物L(fēng)aFeO3為載體的負(fù)載型金催化劑，比較了這些催化劑對CO催化氧化性能和穩(wěn)定性。為提高Au/LaFeO3的熱穩(wěn)定性，進(jìn)一步以過渡金屬氫氧化物Fe(OH)3為助劑，考察了影響催化劑的催化活性及

3、穩(wěn)定性的原因。實驗結(jié)果表明：⑴載體結(jié)構(gòu)和種類影響催化劑的活性。以簡單氧化物Fe2O3和鈣鈦礦LaFeO3為載體的金催化劑表現(xiàn)出更好的催化活性。⑵制備條件影響催化劑性能，制備過程中溶液的pH值為7、Au的理論負(fù)載量為2％時，經(jīng)過焙燒的Au/LaFeO3催化劑表現(xiàn)出較好的催化活性，0℃時能把CO完全轉(zhuǎn)化為CO2。⑶催化劑的穩(wěn)定性測試結(jié)果顯示，以LaFeO3為載體的金催化劑，100℃焙燒的催化劑在CO最低完全轉(zhuǎn)化溫度(T100/℃)下的穩(wěn)定性

4、好于未經(jīng)焙燒得到的催化劑。在空氣中放置170天后，經(jīng)過100℃焙燒的催化劑的CO最低完全轉(zhuǎn)化溫度(T100/℃)沒有變化，但未經(jīng)焙燒的催化劑的CO最低完全轉(zhuǎn)化溫度(T100/℃)由0℃升到60℃。加入Fe(OH)3后，得到的Au/Fe(OH)3/LaFeO3和Fe(OH)3/Au/LaFeO3催化劑，雖然對CO催化氧化活性相差不大，但穩(wěn)定性明顯提高。通過XPS、FT-IR對金催化劑部分失活原因的分析發(fā)現(xiàn)，隨著氧化態(tài)金的含量減少，催化劑的