石墨烯-聚偏氟乙烯復合材料的制備與介電性能研究.pdf

1、隨著能源需求的逐漸增大，儲能技術(shù)急需發(fā)展以提高能源的利用效率。電介質(zhì)材料因可以作為儲能材料受到了廣泛關(guān)注，其中聚合物基介電復合材料具有良好的加工性能和輕質(zhì)等特點，有利于電子元器件的小型化、輕質(zhì)化。石墨烯比表面積大，導電性好，機械性能優(yōu)異，填充到聚合物基體中，可以顯著提高聚合物基介電復合材料的介電性能。但是石墨烯易團聚，在聚合物基體中難以均勻分散，是研究的難點。本論文用改良Hummers法制備氧化石墨烯，采用三種方法進行修飾包覆和還原處理

2、，得到了分散性較好的石墨烯。將得到的石墨烯添加到聚偏氟乙烯中，制備石墨烯/聚偏氟乙烯介電復合材料，并研究了這種介電復合材料的介電性能。
　　（1）采用對氯苯基異氰酸酯與氧化石墨烯表面的羥基和羧基反應，并用化學法還原，得到對氯苯基異氰酸酯修飾的石墨烯（rGO-pCi）。紅外光譜（FT-IR）和紫外可見吸收光譜（UV-vis）分析表明，對氯苯基異氰酸酯與氧化石墨烯反應生成了氨基甲酸酯鍵和酰胺鍵，氧化石墨烯得到較好的還原。原子力顯微鏡（

3、AFM）和透射電鏡（TEM）結(jié)果表明，修飾后的石墨烯在N,N-二甲基甲酰胺中能以單片層形式存在，表現(xiàn)出良好的分散性。介電性能測試結(jié)果顯示，在100Hz時，這種經(jīng)修飾的石墨烯與聚偏氟乙烯復合制備的介電復合材料介電常數(shù)達到了78，約為聚偏氟乙烯的8倍，介電損耗僅為0.25。
　?。?）用無機納米粒子四氧化三鈷對氧化石墨烯進行包覆，并進行熱還原處理，制備了四氧化三鈷包覆的石墨烯。AFM和SEM結(jié)果表明，石墨烯片層的表面比較均勻的沉積了一

4、層納米粒子，包覆后的石墨烯片層厚度約為15nm。FT-IR、UV-vis和TG結(jié)果表明，熱還原同樣表現(xiàn)出良好的還原效果。Co3O4包覆的石墨烯與聚偏氟乙烯介電復合材料在100Hz時的介電常數(shù)達到了90，介電損耗為0.39。特別在高頻時，該介電復合材料的介電損耗仍處于相對較低的狀態(tài)。當石墨烯填充量超過滲流閾值后，介電損耗隨石墨烯填充量的增加仍然只是較小幅度增大。介電損耗的這種比較特殊變化規(guī)律為介電復合材料在高頻環(huán)境中的應用提供了途徑。

5、r>　　（3）用多巴胺在氧化石墨烯表面自聚形成聚多巴胺包覆層，并通過化學還原制備了聚多巴胺包覆的石墨烯。AFM和TEM圖片顯示，石墨烯表面形成了比較均勻的聚合物包覆層，包覆后的片層厚度約為1.5-1.7nm。聚多巴胺包覆的石墨烯在N,N-二甲基甲酰胺中也表現(xiàn)出了良好的分散穩(wěn)定性。介電測試結(jié)果表明，在100Hz時，聚多巴胺包覆的石墨烯片層與聚偏氟乙烯介電復合薄膜的介電常數(shù)達到了278，介電常數(shù)與聚偏氟乙烯相比顯著提高。介電損耗約為0.48