流化床中甲烷催化裂解制氫的研究.pdf

1、氫氣是一種理想的潔凈能源，其燃燒產(chǎn)物只有H2O，對(duì)環(huán)境無(wú)污染，因而受到廣泛的關(guān)注。傳統(tǒng)的天然氣重整制氫由于產(chǎn)物中含有較多的碳氧化合物需要大量的分離工作，天然氣直接裂解可以獲得高純度的氫氣，產(chǎn)物中不含碳氧化合物，所以是一種有前途的制氫新工藝。因此本研究采用流化床反應(yīng)器，在鎳基催化劑上對(duì)甲烷直接裂解獲得氫氣進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，本研究的主要內(nèi)容有：常溫下流化床內(nèi)氣固流動(dòng)軸徑向結(jié)構(gòu)；高溫條件下催化劑顆粒流化特性；高溫催化裂解甲烷制取氫氣。
　

2、　 為了研究流化床內(nèi)氣固流動(dòng)的軸徑向結(jié)構(gòu)，采用小波分析方法對(duì)由光纖探頭獲得的循環(huán)流化床中顆粒體積分?jǐn)?shù)瞬態(tài)信號(hào)進(jìn)行了15層的小波分解，并計(jì)算各尺度能量分率。研究結(jié)果表明：流化床中的軸向分布是底部濃相段與頂部稀相段，徑向分布是中心稀邊壁濃的環(huán)核結(jié)構(gòu)。底部濃相段和頂部稀相段的高、中、低頻能量分率基本相同，分別在10％、60％、30％左右，說(shuō)明流化床內(nèi)大多數(shù)的顆粒以聚團(tuán)形式或密度較大的顆粒群的形式在流化床內(nèi)流動(dòng)；顆粒速度、體積分?jǐn)?shù)、能量分率在

3、徑向分布都呈典型的環(huán)核結(jié)構(gòu)；操作條件的改變對(duì)稀密段氣固流動(dòng)結(jié)構(gòu)的影響不同：顆粒循環(huán)流率的改變對(duì)密相段的流動(dòng)影響較大，而氣體速度的變化對(duì)稀相段的流動(dòng)影響較大。
　　 在自行建立的高溫流化床上進(jìn)行了不同催化劑顆粒的流體力學(xué)實(shí)驗(yàn)，利用床層壓降的變化，在400 ℃～600 ℃之間測(cè)試了15Ni/Al2O3、15Fe/SiO2和活性炭三種顆粒不同填裝量下的最小流化速度。
　　 以鎳為主催化劑，考察了活性氧化鋁、硅膠、活性炭三種載體

4、和銅、鐵、鎂、鋅四種助催化劑對(duì)甲烷催化裂解的影響；考察了不同活性物質(zhì)含量對(duì)甲烷催化裂解的影響；考察了不同操作條件對(duì)甲烷催化裂解的影響。研究結(jié)果表明，載體對(duì)催化劑的活性有很大影響，三種載體的鎳基催化劑的活性順序?yàn)椋?br>　　 15Ni/Al2O3>15Ni/SiO2 >15Ni/C，活化能分別為：64.9KJ/mol、75.6KJ/mol、104.2KJ/mol；金屬助劑對(duì)催化劑的活性影響有限，Mg、Fe、Cu、Zn 幾種助劑的添加只