量子起伏對幾種先兆性鐵電體介電性質的影響.pdf

1、自上世紀50年代以來，量子順電體(也稱為先兆性鐵電體)SrTiO3、KTaO3、CaTiO3等由于其高介電常數(shù)、低介電損耗、對外場和溫度高度的可調協(xié)性等獨特的性質和應用價值一直是一類人們廣泛研究的晶體材料。隨溫度的降低，量子順電體的介電常數(shù)單調增加，但是一直到極低溫度鐵電相并不出現(xiàn)，而是介電常數(shù)達到一個數(shù)值很大的飽和值。這種行為被認為是由于零點振動引起的足夠大的量子起伏抑制了鐵電有序而使順電相保持穩(wěn)定的結果。通常，量子起伏僅僅對由輕原子

2、如氫、氦組成的材料的結構和熱力學性質有重要的影響，對于由重原子組成的材料的結構和熱力學性質沒有明顯的影響。然而，對立方鈣鈦礦材料來說，由于他們的幾種不同的對稱結構之間只有很小的結構和能量差別，因此量子效應仍然會對他們的性質產生決定的影響。而且量子順電體的這種量子起伏的穩(wěn)定性能夠被外界的擾動如外加電場、彈性應力、摻雜、氧同位素替代等破壞而誘發(fā)其鐵電相。 有效場方法是一個處理鐵電材料物理性質比較簡單的理論方法。這一模型已經被用于許多

3、鐵電體系相變性質的研究。由于這一模型參數(shù)較少，可以直接給出居里溫度、極化強度和介電常數(shù)等物理量，并且這些結果可以與實驗數(shù)據(jù)直接定量擬合，因而在處理鐵電材料物理性質時受到了比較廣泛地采用。最初的有效場方法只考慮了偶極相互作用，只能描寫二級鐵電相變的物理特征。如果在有效場中引入高階電偶極矩的貢獻，即極化強度的高階項，這一方法可以拓展到描述一級鐵電相變。另外通過加入零點振動能而引入量子溫度標度，用量子溫度標度代替經典溫度標度，用這一方法可以得

4、到描述量子順電體的介電特征的Barrett公式。 雖然Barrett公式能較好的描述量子順電體的介電常數(shù)隨溫度的變化關系，但還存在一些與實驗結果定量符合得不太好的地方，如對SrTiO3不能在整個溫度范圍內與實驗結果很好的相符，對CaTiO3所得到的居里溫度是一個物理意義不明確的負值。雖然已有文獻對上述問題作了研究并提出了解決方法，但缺乏理論上的依據(jù)。本工作主要從理論上找出解決這些問題的途徑。已有文獻對摻雜濃度對混合體系的介電性質

5、的影響作了實驗和理論上的研究，但這方面的研究大多是實驗上的，理論上的研究也只是以兩三種組分為代表，缺乏系統(tǒng)的理論上的定量討論。 本論文主要是在有效場方法框架內，通過零點振動能引入量子起伏，對幾種量子順電體的介電性質進行研究。通過對SrTiO3介電性質的研究，假設SrTiO3的零點振動能不是一個常數(shù)，而是隨溫度的增高由一個較小值變化到一個較大值，此時Barrett公式能在整個溫度范圍內都與實驗值定量符合得非常好，并且得出了零點振動

6、能隨溫度變化的關系式。把上述結論應用到CaTiO3發(fā)現(xiàn)，不僅Barrett公式能在整個溫度范圍內都與實驗值符合得非常好，而且得到了具有物理意義的正的居里溫度。通過討論零點能隨溫度變化的關系式中各個參量的變化對晶體的介電性質的影響，發(fā)現(xiàn)影響晶體鐵電性的主要因素是晶體低溫和較高溫度時的零點能。當晶體在低溫時具有的零點能大于晶體在較高溫度時的零點能時將會有鐵電相變發(fā)生。 摻雜后的量子順電體的介電行為比較復雜，隨著摻雜濃度的增加，Sr1

7、-xCaxTiO3體系先后經歷了量子順電態(tài)、量子鐵電態(tài)、馳豫性鐵電態(tài)等不同的狀態(tài)。雖然不同狀態(tài)的物理機制有所不同，但當假設它們的零點振動能也象SrTiO3、CaTiO3的零點振動能那樣隨溫度變化時，介電常數(shù)的理論值與實驗值在幾種不同狀態(tài)下都能符合得很好。進一步研究組分對量子起伏的影響的結果表明，隨著Ca離子濃度的增大，混合體系在較高溫度時的飽和溫度與低溫時的飽和溫度的差值△T1、飽和溫度由低溫時的值變化到較高溫度時的值的轉變溫度Tx和轉