鑭基鈣鈦礦型催化劑的NO氧化催化性能研究.pdf

1、稀燃技術憑借其良好的高效節(jié)能性,贏得了人們的青睞,同時使得稀燃發(fā)動機技術得到了快速發(fā)展。應用于稀燃發(fā)動機尾氣控制的技術便應運而生,其中主要包括NSR、SCR、DOC以及DPF等技術,而NO氧化步驟又是上述諸多控制技術中的關鍵環(huán)節(jié),而鈣鈦礦型氧化物催化劑材料以其優(yōu)異的催化性能、穩(wěn)定的晶體結構以及低廉的價格,被認為是潛在的最具應用于機動車尾氣凈化處理技術前景的新型催化劑。
　　本論文采用溶膠凝膠法,制備了鑭基鈣鈦礦型氧化物LaMeO3

2、(Me=Mn,Fe,Co)催化劑,用于NO氧化反應的研究,發(fā)現(xiàn)制備的樣品均得到了單一晶相的鈣鈦礦結構。實驗結果表明,LaCoO3的NO氧化性能最高,而LaFeO3的活性最差,LaMnO3的催化活性和結構穩(wěn)定性均居中。鈣鈦礦表面吸附NO的能力以及催化劑自身的的氧化還原性能是控制NO氧化反應的關鍵因素。高溫水熱老化后,催化劑顆粒聚集長大,燒結現(xiàn)象明顯,比表面積下降,催化活性也隨之明顯下降。
　　考察了Co的摻雜改性對LaFeO3鈣鈦礦

3、催化劑的NO氧化催化活性以及結構穩(wěn)定性的影響。結果表明,Co的摻雜并未改變LaFeO3鈣鈦礦的晶體結構,同時提高了催化劑的NO氧化催化活性,且隨著Co摻雜量的提高,催化劑的NO氧化活性逐漸增大。
　　研究了非化學計量比La0.95Fe1-yCoyO3(y=0.1,0.2,0.3)鈣鈦礦的NO氧化催化性能,隨著Co摻雜量的增大,催化劑的活性先增大后減小,La0.95Fe0.8Co0.2O3催化劑的NO氧化活性最高,非化學計量比使得低

4、Co摻雜量的LaFeCoO3鈣鈦礦的表面出現(xiàn)Co離子富集現(xiàn)象,催化劑自身的氧化還原能力增強。水熱老化后催化劑的顆粒聚集長大,燒結現(xiàn)象明顯,比表面積下降。
　　考察了非化學計量比對LaMnO3鈣鈦礦的NO氧化催化性能的影響,實驗結果表明,非化學計量比明顯提高了LaMnO3鈣鈦礦的催化活性,且隨著La/Mn比例的增大,催化劑活性逐漸減小,B位產(chǎn)生更多的Mn4+離子,LaMnO3鈣鈦礦的催化活性與Mn4+及其與之配位的氧含量呈正相關性。