241Am(n,γ)242m,gAm反應(yīng)實驗新方法研究.pdf

1、高精度的中子輻射俘獲截面是核反應(yīng)理論研究、核天體物理學(xué)研究和核反應(yīng)堆設(shè)計中的重要參數(shù)之一。然而，隨著核物理實驗研究的深入，人們面對的常常是小反應(yīng)率、高本底、大γ射線多重性問題，使得精確測量中子輻射俘獲截面的核物理實驗越來越復(fù)雜。
　　在含Pu的核燃料中，總是存在一定量的Am、Cm等次錒系核素。在核能生產(chǎn)與核燃料循環(huán)中，241Am的中子輻射俘獲反應(yīng)截面數(shù)據(jù)對乏燃料的管理和處置至關(guān)重要，人們迫切需要更高精度的241Am中子輻射俘獲反應(yīng)

2、截面和可靠的242Am的m/g值。目前，文獻報道的241Am(n,γ)實驗測量數(shù)據(jù)以熱中子能點處的結(jié)果較多，數(shù)據(jù)的一致性不是很好，在其它能區(qū)的實驗數(shù)據(jù)也有幾家，主要集中在300keV以下，各家數(shù)據(jù)分歧也非常明顯。國際上的幾個主要中子評價數(shù)據(jù)庫中所給出的結(jié)果在1keV~10keV能區(qū)相差5~15％，300keV以上能區(qū)，因?qū)嶒灉y量數(shù)據(jù)非常少，各庫的評價結(jié)果偏差達50%，甚至更大。因此，利用近來發(fā)展的一些新探測器技術(shù)對241Am的中子輻射俘

3、獲反應(yīng)截面進行實驗測量研究，進一步提高數(shù)據(jù)精度是非常有意義的。
　　活化法是測量中子輻射俘獲反應(yīng)截面的一種常用方法，但是這種方法要求剩余核具有放射性，同時要求剩余核的半衰期必須適當(dāng)，其測量結(jié)果依賴半衰期和衰變分支比數(shù)據(jù)等。對于241Am，目前的實驗數(shù)據(jù)除熱能點外，在其它能點因中子俘獲反應(yīng)的截面小，難以采用活化法進行測量。瞬發(fā)γ射線法是通過直接測量剩余核退激發(fā)射的瞬發(fā)γ射線來測量中子輻射俘獲反應(yīng)截面，它利用級聯(lián)γ的總能量為固定值這一

4、特點進行反應(yīng)道鑒別，相比活化法這種方法具有更好的普適性。鑒于BaF2晶體具有快慢兩種發(fā)光成分、對γ射線探測效率較高、時間分辨率好、對中子敏感度低、不易潮解、易封裝等優(yōu)點。在本研究中將研究采用基于BaF2晶體的全吸收型探測器裝置（GTAF）測量241Am(n,γ)242m+gAm的反應(yīng)總截面的可行性?？紤]到 CLOVER探測器具有良好的能量分辨本領(lǐng)，同時較常用的單塊HPGe晶體探測器具有更高的探測效率。因此，在本研究中提出采用8個CLOV

5、ER型的探測器組合來測量241Am(n,γ)242m/gAm的截面比m/g。
　　通過本論文的研究是想要回答以上方案的可行性問題，主要完成了以下幾方面的研究工作：
　　（1）選擇采用GEANT4作為模擬計算程序的開發(fā)平臺，建立了一個模擬計算程序（GTAFandCLOVER），該程序包含對中國原子能院在建的全吸收型探測器裝置（GTAF）和由8個CLOVER探測器組合而成的探測裝置幾何描述。
　　（2）為了解決目前版本的G

6、EANT4程序所自帶的中子數(shù)據(jù)庫不含原子序數(shù)z>92的核素截面數(shù)據(jù)問題，我們在加強對程序理解的基礎(chǔ)上，解決了模擬計算所需的241Am的中子輻射俘獲截面數(shù)據(jù)，同時重新制作了242Am的能級數(shù)據(jù)。編寫了一個數(shù)據(jù)格式轉(zhuǎn)換程序（ENDF2G4），可用于將ENDF格式的數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)換成G4所需格式的數(shù)據(jù)，該程序也可適用其它核或其它來源于不同評價庫的中子數(shù)據(jù)。
　?。?）模擬計算得到采用GTAF裝置，對2MeV以下的單能γ射線的探測效率可達到90%

7、以上，對6MeV以下的單能γ射線，探測效率也能達到85%以上。整個GTAF探測裝置對12.5keV~100keV的中子吸收率低于10%，說明BaF2晶體具有中子靈敏度低的特點。中子在BaF2晶體中平均需要經(jīng)過10多次散射才被俘獲，因此BaF2晶體俘獲散射中子的時間要比樣品俘獲中子的時間滯后很多。模擬計算發(fā)現(xiàn)理論的γ多重數(shù)分布與利用GTAF測量到的多重數(shù)（也即晶體多重數(shù)）是有差別的，不能簡單地把晶體多重數(shù)分布看作復(fù)合核退激的理論γ多重數(shù)分

8、布。本論文對時間無關(guān)性本底和時間相關(guān)性本底也作了簡要分析，本底的主要來源是樣品上的散射中子進入探測器和其周圍物質(zhì)被俘獲后產(chǎn)生的γ射線本底。關(guān)于中子吸收體的選擇問題，計算結(jié)果表明6LiH的中子吸收效果最好。當(dāng)用該裝置測量241Am(n,γ)242m+gAm的總截面，且總能譜的閾值設(shè)在2.5MeV時，用4cm6LiH會使效應(yīng)計數(shù)損失約7.5%，用8cm6LiH時會使效應(yīng)計數(shù)損失約12.2%。通過利用γ射線和α粒子在BaF2晶體中產(chǎn)生的信號其

9、快慢成分比差異，結(jié)合Flash ADC技術(shù)，可以較好地剔除BaF2晶體本身存在的α本底。為避免前一脈沖中由樣品散射中子引起的本底與后一個脈沖的效應(yīng)疊在一起，加速器脈沖中子源的頻率應(yīng)不超過250kHz。在實驗中，注意以上問題的解決，利用GTAF探測裝置對241Am(n,γ)242m+gAm反應(yīng)總截面進行測量是可行的。
　　（4）模擬計算了CLOVER探測器與束流線之間的夾角θ對探測效率的影響情況，結(jié)果表明對1MeV的單能γ射線，θ角

10、越大，整個裝置的探測效率也越高。當(dāng)θ角為80o，對應(yīng)束流入口大小為12.4cm×12.4cm時，整個裝置的探測效率可達16%；對應(yīng)束流入口大小為12.4cm×6.2cm時，探測效率可達21%。通過模擬計算在θ角為80o時，241Am(n,γ)反應(yīng)后的γ總沉積能譜，從初步得到的模擬計算結(jié)果來看，效率確實很低，但基本還是可以在總能量譜上將5.537MeV（來自241Am(n,γ)242gAm）和5.489MeV（來自241Am(n,γ)24