有序介孔碳負載納米零價鐵的制備及其去除水體中溴酸鹽的性能研究.pdf

1、臭氧氧化等深度處理工藝在飲用水處理中得到越來越廣泛地應用，但對于含溴的水源水經(jīng)臭氧氧化后會產(chǎn)生具有致癌作用的副產(chǎn)物——溴酸鹽，該物質(zhì)被國際致癌研究機構(gòu)定為2B級潛在致癌物，我國《生活飲用水衛(wèi)生標準》(GB5749-2006)規(guī)定溴酸鹽的限制為10μg/L，因此開展對飲用水中溴酸鹽的去除研究非常迫切。有序介孔碳具有比表面積大、吸附性強、孔道高度有序、熱穩(wěn)定性高和耐水解性強等優(yōu)點，其對溴酸鹽有較強的吸附性，但未能將溴酸鹽轉(zhuǎn)化為無毒性物質(zhì);而

2、納米零價鐵具有較高的反應活性，對溴酸鹽具有良好的還原效果，但由于強還原性導致其自身易被氧化、顆粒易團聚，致使反應活性和遷移速率下降。針對以上問題，提出了構(gòu)筑有序介孔碳負載納米零價鐵復合材料（納米Fe0/OMC）的研究思路，既保證有序介孔碳的有效吸附性同時保持納米鐵的反應活性，從而達到高效去除溴酸鹽的目的。
　　本文首先研究了以SBA-15為模板劑，蔗糖為碳前軀體，經(jīng)硬模板路線成功制備出了介孔結(jié)構(gòu)規(guī)整的有序介孔碳OMC-Z。再以OM

3、C為載體，F(xiàn)eSO4·7H2O為金屬源，采用液相還原法制備出了集介孔結(jié)構(gòu)、納米鐵顆粒于一體的納米Fe0/OMC復合材料。采用透射電鏡(TEM)、掃描電鏡(SEM)、X射線衍射(XRD)、N2吸附脫附、Zeta電位等手段對材料結(jié)構(gòu)、物理化學特性進行表征;并詳細考察了不同反應條件（如反應時間、投加量、初始溴酸根濃度、溫度、pH值等）下OMC、納米Fe0/OMC對水中溴酸根的吸附還原過程，初步探討了反應機理。實驗結(jié)果顯示:
　　1、合成

4、的OMC、納米Fe0/OMC材料具有類似于SBA-15的有序介孔結(jié)構(gòu)，OMC的比表面積為1061m2/g，負載后的納米Fe0/OMC材料的比表面積為118m2/g，負載后孔容減小。
　　2、溴酸鹽的去除率隨OMC、納米Fe0/OMC的投加量、反應時間的增加而增大。OMC吸附溴酸根的反應適宜于較寬的pH值范圍(5.0～10.0)，負載后的材料適用于較低的pH值范圍，堿性條件對去除不利。
　　3、熱力學研究表明OMC對溴酸根的吸

5、附過程是自發(fā)的放熱過程，而溫度對納米Fe0/OMC去除溴酸根的效果影響不大。實驗數(shù)據(jù)表明，負載納米零價鐵后的OMC材料在物理化學性質(zhì)方面發(fā)生了改變。動力學研究表明，偽二級動力學模型可以很好的描述OMC、納米Fe0/OMC對溴酸根的去除過程，線性相關(guān)系數(shù)分別為0.994、0.999;通過粒子內(nèi)擴散動力學模型擬合發(fā)現(xiàn)，OMC、納米Fe0/OMC去除溴酸根的過程中同時受粒子內(nèi)擴散推動力的影響。
　　4、OMC與溴酸根的反應是單純的物理吸