石墨烯和錳氧化物納米材料的高原子效率制備及其超級(jí)電容性能研究.pdf

1、盡管關(guān)于合成石墨烯、錳氧化物及其復(fù)合物作為超級(jí)電容器電極材料的研究工作有很多。然而從綠色化學(xué)的觀點(diǎn)來(lái)看，非常有必要尋找一條高原子效率的方法來(lái)合成相關(guān)電極材料。當(dāng)前大部分研究工作只是把Hummers法作為合成氧化石墨烯的通用途徑，對(duì)其工藝的探討以及高效利用其中的有效組分制備超級(jí)電容器電極材料的研究并不深入。對(duì)Hummers法制備氧化石墨烯工藝進(jìn)行探討，以及利用Hummers法體系中的有效組分高原子效率制備石墨烯、錳氧化物以及石墨烯-錳氧化

2、物納米復(fù)合物，并將其作為超級(jí)電容器電極材料，充分體現(xiàn)了綠色化學(xué)理念，具有重要的理論意義與實(shí)用價(jià)值。
　　本文以Hummers法制備氧化石墨烯工藝為研究基礎(chǔ)，以所得到的氧化石墨烯/MnSO4懸浮液為前驅(qū)物，對(duì)其中的錳原子充分利用，以高原子效率的方法分別制備了石墨烯、錳氧化物以及石墨烯-錳氧化物納米復(fù)合物，并研究了其作為超級(jí)電容器電極材料的電化學(xué)性能。主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　采用一種有效的、高原子效率的方法，以Hummers法合

3、成的氧化石墨烯/MnSO4懸浮液為前驅(qū)物，通過(guò)調(diào)控懸浮液中錳離子濃度制備了不同種類(lèi)的石墨烯-錳氧化物納米復(fù)合物，主要包括石墨烯-Mn3O4納米粒子復(fù)合物和石墨烯-MnO2納米薄片復(fù)合物。先通過(guò)水熱法還原氧化石墨烯/MnSO4懸浮液可以得到石墨烯/MnSO4懸浮液。然后向其中滴加KOH溶液，當(dāng)懸浮液中Mn2+濃度較高時(shí)，能得到石墨烯-Mn3O4納米粒子復(fù)合物;反之，則得到石墨烯-MnO2納米薄片復(fù)合物。所制備的石墨烯-Mn3O4納米粒子復(fù)

4、合物作為超級(jí)電容器電極材料，表現(xiàn)出了較好的電化學(xué)性能。并且，我們將實(shí)驗(yàn)中的廢液回收利用為超級(jí)電容器電解液。結(jié)果表明，在回收的廢液中，所制備的石墨烯-Mn3O4納米粒子復(fù)合物電極材料的比容量能達(dá)到221.6 F g-1（電流密度為50 mA g-1），1000次循環(huán)后容量保持率為97.1％（電流密度為1Ag-1）。此外，在調(diào)控Hummers法合成的氧化石墨烯/MnSO4前驅(qū)物工藝過(guò)程中，我們觀察到原料中KMnO4用量對(duì)氧化石墨烯納米片的刻

5、蝕作用以及對(duì)薄片尺寸影響較大。
　　以Hummers法合成的氧化石墨烯/MnSO4懸浮液為前驅(qū)物，將氧化石墨烯從其中分離，得到含有錳離子的酸性溶液。向其中滴加KOH溶液得到MnO2超薄納米片。通過(guò)活化還原氧化石墨烯，制備了多孔石墨烯納米片。分別以具有較大比表面積的MnO2超薄納米片和多孔石墨烯納米片為正負(fù)極，1 M Na2SO4溶液為電解液組裝成非對(duì)稱(chēng)超級(jí)電容器，測(cè)試了其電化學(xué)性能。結(jié)果表明，MnO2超薄納米片/多孔石墨烯非對(duì)稱(chēng)型