鈰鈦復合氧化物催化劑的改性及選擇性催化還原NO性能研究.pdf

1、隨著我國經(jīng)濟的快速發(fā)展以及工業(yè)化進程的加快，對化石燃料的消耗量不斷加大，導致NOx排放量逐年增加，因此引發(fā)了嚴重的大氣環(huán)境污染。氨選擇性催化還原技術被認為是最為有效的去除氮氧化物的方法，而合成低毒性高活性且溫度窗口較廣的催化劑在脫硝領域越來越受到關注。本文基于鈰鈦金屬氧化物催化劑催化效果的不足，采用浸漬及浸漬-共沉淀聯(lián)用的方法，在鈰鈦金屬氧化物催化劑的基礎上，成功地制備出不同比例的鉬鈰鈦及鈰鋁鈦復合金屬氧化物脫硝催化劑，結合比表面積、X

2、-射線光電子能譜、氫氣程序升溫還原等表征手段以及原位紅外分析技術對催化劑的催化活性和物理化學性質(zhì)進行分析，并對其反應機理進行了探討。具體研究內(nèi)容如下:
　　(1)采用浸漬法制備了Mo-Ce-Ti復合氧化物催化劑，并研究了Mo負載量對NH3-SCR活性的影響，對其進行活性測試發(fā)現(xiàn)在200～440℃溫度范圍內(nèi)2.5％Mo-Ce-Ti催化劑表現(xiàn)出90％以上的脫硝效率，SCR活性最佳;相較于Ce-Ti催化劑，Mo的摻雜增加了催化劑的氧化還

3、原能力，同時提高了催化劑表面化學吸附氧含量，因而使該催化劑的脫硝性能得到顯著增強。
　　(2)在最佳反應溫度條件下，對Mo-Ce-Ti體系催化劑進行紅外吸附及瞬態(tài)反應測試。結果顯示Mo的摻雜增加了2.5％Mo-Ce-Ti催化劑表面Lewis酸性位上和Br(o)nsted酸性位上吸附的NH3物種及NH2物種，NH2與氣相NO反應生成NH2NO，最終轉化為N2和H2O，反應主要遵循E-R機理。
　　(3)采用浸漬-共沉淀法聯(lián)用制

4、備了Ce-Al-Ti體系催化劑，并研究了Al∶Ti摻雜比例對NH3-SCR活性的影響。結果顯示Al∶Ti摩爾比為1∶3的Ce/Al1Ti3催化劑在200～475℃之間可以達到95％以上的NOx轉化率。Al與Ti元素的充分摻雜增加了催化劑的比表面積、表面吸附氧含量及反應活性位點，從而提高了該催化劑的脫硝性能。
　　(4)在最佳反應溫度條件下，采用原位紅外光譜技術研究了Ce/Al1Ti3催化劑的反應機理。相較于Ce-Ti催化劑，Al的