碳化硅納米顆粒的制備、發(fā)光性質及相變的研究.pdf

1、碳化硅(SiC)作為第三代半導體核心材料之一，由于具有優(yōu)越的物理和機械性能，使得它在高溫、高頻和高功率電子器件領域有良好的應用前景。作為寬帶隙半導體，SiC具有超過250種晶體結構，可用它們制作藍、綠和紫外光發(fā)光器件和光探測器件。另外，SiC還具有良好的生物相容性，這使其在生物醫(yī)學領域具有廣泛應用。SiC是間接帶隙半導體，發(fā)光效率低，限制了它在光電領域的應用。然而研究發(fā)現(xiàn)當SiC晶體尺寸減小到幾個或幾十納米時，由于存在量子限制效應，其發(fā)

2、光強度會顯著提高，表現(xiàn)出強烈的黃至藍光波段的光致發(fā)光，使其在生物成像和固體照明方面有良好的應用前景。SiC量子點的發(fā)光機制比較復雜，存在本征發(fā)光和不同缺陷的發(fā)光。另外，人們對不同SiC晶體類型間的相變過程也不清楚。我們采用化學腐蝕和電化學腐蝕的方法制備SiC納米顆粒，研究不同尺寸的SiC納米顆粒的發(fā)光機制及其在常溫常壓下的相變過程。通過在高溫高壓下減小顆粒尺寸的方法制備出平均尺寸為7(A)的SiC納米團簇，研究了它們的電子結構、光吸收和

3、光發(fā)射性質。通過利用SiC量子點與Ag納米顆粒共振能量轉移導致的SiC量子點的藍光發(fā)射猝滅，我們觀測到6H-SiC的量子限制效應發(fā)光。
　　分別采用化學腐蝕和電化學腐蝕制備出不同尺寸的SiC納米顆粒。通過透射電鏡和光譜表征，證實了在常溫常壓下SiC量子點能夠發(fā)生從六角到立方結構的相變。研究發(fā)現(xiàn)量子限制效應發(fā)光和缺陷發(fā)光在不同SiC量子點中發(fā)揮了不同的作用。對于較大尺寸的SiC量子點，量子限制效應發(fā)光占主導作用;對于較小尺寸的SiC

4、量子點，表面缺陷發(fā)光占主導作用。另外，我們還觀測到在光吸收過程中伴隨的多聲子發(fā)射和吸收現(xiàn)象，這驗證了SiC量子點具有間接帶隙。
　　利用分兩步減小顆粒尺寸的方法，制得平均尺寸為7(A)的SiC納米團簇，并對其電子結構和光吸收/發(fā)射性質進行了研究。通過分析SiC納米顆粒的光致發(fā)光和光吸收性質，揭示了SiC納米團簇發(fā)光的物理機制。結果表明SiC納米團簇表現(xiàn)出與間接帶隙半導體相類似的性質，并且發(fā)現(xiàn)SiC納米團簇的發(fā)光主要來自于兩種與氧相

5、關的表面缺陷。給出了SiC納米顆粒能隙對尺寸的依賴關系，發(fā)現(xiàn)能隙隨尺寸減小的增長速率小于密度泛函理論預測的值。
　　研究SiC量子點和Ag納米顆粒耦合系統(tǒng)的發(fā)光性質，實驗結果和理論計算表明SiC量子點的電子-空穴對與Ag納米顆粒的局域表面等離激元之間存在較強的耦合。通過Ag納米顆粒選擇性猝滅先前較強的藍光發(fā)射，從而觀測到6H-SiC量子點的量子限制效應發(fā)光。結果表明SiC量子點的藍光發(fā)射譜與Ag納米顆粒表面等離激元吸收譜間具有較高