摻雜熒光碳點的制備及其分析應用.pdf

1、碳點（CDs）——尺寸＜10nm的新型碳納米材料。由于其光學性能穩(wěn)定、表面易修飾、制備成本低廉、生物相容性好等特性引起了人們廣泛的研究興趣。尤其是摻雜后的熒光CDs比單純的CDs具有更強的發(fā)光性能。因此，摻雜熒光CDs作為熒光探針被廣泛應用于生物分析領域。本論文通過對熒光CDs的摻雜，制備了三種基于CDs的熒光體系，分別實現了對藥物姜黃素、抗壞血酸（AA）、Cr(Ⅵ)、和Co2+離子的分析檢測/細胞成像分析。
　　第一章：簡要概述

2、了熒光CDs的性質及制備方法，并綜述了其在分析應用方面的研究進展。
　　第二章：以檸檬酸為碳源，尿素為氮源，通過簡便、經濟、綠色的一步水熱合成法制備氮摻雜的碳點（N-CDs）。采用HR-TEM、DLS、FTIR、UV-vis、熒光光譜等對其結構和光學特征進行了表征。制得的N-CDs平均粒徑5.23nm，具有25.4％的高量子產率(QY)，好的水溶性以及光穩(wěn)定性，其最佳激發(fā)波長為360nm，發(fā)射波長為445nm。姜黃素在300到55

3、0nm間有一個寬的UV-vis峰，與N-CDs的激發(fā)和發(fā)射光譜都有良好的重疊。在姜黃素存在下，N-CDs的熒光被顯著猝滅。由于加入姜黃素前后N-CDs的熒光壽命保持不變，因此這一猝滅可能是由內濾作用引起的?；诖?，建立了水溶液中靈敏檢測姜黃素的新方法，其線性范圍是2.0×10-7~1.0×10-5 mol/L，檢出限8.48×10-8 mol/L(S/N=3)。該方法具有良好的選擇性，人體中常見的離子及氨基酸等化合物均不產生干擾。且成功

4、的應用于尿樣中姜黃素的檢測，回收率為95.71-103.81%。
　　第三章：以綠色微生物質為天然碳源，即選取了四種代表性微生物釀酒酵母、大腸桿菌、金黃色葡萄球菌、黑曲霉的干燥菌體粉末作為綠色碳前體，采用簡單的一步水熱法合成了熒光N、P、S共摻雜的碳點（N,P,S-CDs）。以0.1 M的硫酸奎寧為參照物計算四種菌體制得的QY，最終選擇QY(12.54％)較高的釀酒酵母制得的碳點N,P,S-CDsac為研究對象。通過TEM和DLS

5、對其形貌和粒徑進行表征，結果表明N,P,S-CDsac平均粒徑為3.85±0.50 nm，晶格間距為0.267nm。元素分析、XPS、FTIR等表征結果 N、P、S元素成功摻雜到了 N,P,S-CDsac表面。通過熒光、UV-vis光譜分析，N,P,S-CDsac激發(fā)和發(fā)射波長分別位于350和445nm處。在Cr(Ⅵ)離子存在下，N,P,S-CDsac的熒光顯著猝滅，而加入抗壞血酸（AA）后，其熒光恢復?；谶@一熒光猝滅-恢復現象，將N

6、,P,S-CDsac發(fā)展為一種雙功能熒光探針用于細胞內Cr(Ⅵ)和AA的分析測定。Cr(Ⅵ)和AA的線性范圍分別為0.5-50μM和5-300μM，檢出限分別為42nM和2.7μM(S/N=3)。將N,P,S-CDsac應用于人體宮頸癌細胞SiHa細胞的共聚焦熒光成像，其可以進入細胞并進入細胞質和細胞核中，表明在生物成像中獲得令人滿意的結果。
　　第四章：采用一種簡便無能耗的合成方法制備N、P共摻雜的碳點(N,P-CDs)并將其應

7、用于細胞成像和C o2+的檢測。該方法是以蔗糖為碳前體，通過乙二胺和濃磷酸二者的中和放熱反應碳化蔗糖而得。HR-TEM、元素分析、XPS、FTIR表征結果顯示，制得的N,P-CDs平均粒徑為3.44±0.20 nm，晶面間距為0.192nm，且N、P元素成功的摻雜在了 N,P-CDs表面。從 UV-vis、熒光光譜測定結果可知，N,P-CDs的QY為5.77％，激發(fā)和發(fā)射波長分別位于410nm和505nm處。MTT結果表明：N,P-CD